Cộng hưởng Cyclotron-Phonon trong Graphene đơn lớp

CỘNG HƯỞNG CYCLOTRON-PHONON TRONG GRAPHENE ĐƠN LỚP NGUYỄN THỊ MỸ PHƯƠNG Trường Đại học Sư phạm - Đại học Huế HUỲNH VĨNH PHÚC Trường Đại học Đồng Tháp Tóm tắt: Trong bài báo này, chúng tôi nghiên cứu hiệu ứng cộng hưởng cyclotron-phonon trong graphene đơn lớp nhờ sự hấp thụ nhiều photon. Dựa vào sự dịch chuyển của electron giữa các mức Landau, cộng hưởng được chia làm ba loại: dịch chuyển chính, dịch chuyển đối xứng và dịch chuyển bất đối xứng. Trong đó, các dịch chuyển đều cho đóng góp đáng kể vào độ dẫn tổng σxx. Sử dụng phương pháp profile, chúng tôi thu được sự phụ thuộc của độ rộng vạch phổ vào nhiệt độ và từ trường. Kết quả cho thấy rằng độ rộng vạch phổ tăng tuyến tính theo từ trường và tăng rất yếu theo nhiệt độ. Từ khóa: Cộng hưởng cyclotron-phonon, graphene, độ rộng vạch phổ 1 GIỚI THIỆU Hình 1: Mạng Graphene Graphene là một mạng tinh thể lục giác dạng tổ ong được tạo thành từ các nguyên Tạp chí Khoa học và Giáo dục, Trường Đại học Sư phạm Huế ISSN 1859-1612, Số 01(33)/2015: tr. 63-70 64 NGUYỄN THỊ MỸ PHƯƠNG - HUỲNH VĨNH PHÚC tử cacbon, có bề dày bằng kích thước của một nguyên tử, là vật liệu mới nhất trong họ các vật liệu 2 chiều. Các electron dịch chuyển trong graphene tuân theo phương trình Dirac đối với các hạt fermion vì mối liên hệ tuyến tính giữa năng lượng và xung lượng của chúng. Đặc biệt, graphene là vật liệu không có khe vùng [1], chính vì vậy graphene có nhiều tính chất độc đáo như dẫn điện và dẫn nhiệt rất tốt, rất bền và cứng, nên thu hút được nhiều sự quan tâm của các nhà khoa học, đồng thời hứa hẹn một triển vọng tươi sáng cho ngành điện tử ứng dụng trong tương lai. Đối với vật liệu thấp chiều, cộng hưởng cyclotron-phonon là “công cụ” quan trọng để nghiên cứu tương tác electron - phonon dưới tác dụng của từ trường. CPR mô tả sự dịch chuyển của electron giữa các mức Landau nhờ vào quá trình hấp thụ các photon có kèm theo quá trình hấp thụ hay phát xạ phonon [3, 4]. Đối với graphene, hiệu ứng CPR cũng có điểm khác so với các vật liệu thông thường khác. Trong bài báo này chúng tôi nghiên cứu hiệu ứng CPR trong graphene đơn lớp xét cho cả K-phonon và Γ-phonon. 2 BIỂU THỨC CỦA ĐỘ DẪN TRONG GRAPHENE ĐƠN LỚP Xét hệ là một tấm graphene nằm trong mặt phẳng (xy). Khi có một từ trường đều B đặt vuông góc với tấm graphene (dọc theo trục z), hàm sóng và năng lượng của hạt tải trong graphene lần lượt được cho bởi biểu thức [5] ψn(~r) = Cn√ L exp(−iXy a2c ) ( sgn(n)φ|n|−1(x−X) φ|n|(x−X) ) , (1) En = sgn(n)~ωc √ |n|, (2) với φ|n|(x) = i|n|√ 2|n| |n|!√piac exp [ −1 2 ( x ac )2] H|n| ( x ac ) , (3) trong đó, L là kích thước của hệ, X = kya 2 c , H|n|(t) là đa thức Hermite, ac = √ ~/eB là bán kính cyclotron, ~ωc = γ √ 2 / ac là năng lượng hiệu dụng với γ = aγ0 √ 3/2 là tham số vùng, a = 0.246 nm là hằng số mạng và γ0 = 3.03 eV, n = 0,±1,±2... là chỉ số mức Landau, Cn = √ (1 + δn,0) /2, Sn = +1 và Sn = −1 biểu diễn cho vùng dẫn và vùng hóa trị. Trong phần này chúng ta bỏ qua hiệu ứng Zeeman do sự tách mức Zeeman đối với spin là nhỏ. Ten-xơ độ dẫn được xác định bởi phương trình động học Boltzmann như sau [6, 7] σµν = ∫ dε ( −∂f(ε) ∂ε ) σµν(ε), (µ, ν = x, y) (4) CỘNG HƯỞNG CYCLOTRON-PHONON TRONG GRAPHENE ĐƠN LỚP 65 trong đó, f(ε) là hàm phân bố Fermi của electron dẫn. Độ dẫn chéo có dạng σxx(ε) = σyy(ε) = e2γ2 2~2 D(ε) τ 1 + ω2cτ 2 , (5) trong đó, gv = 2 và gs = 2 lần lượt là độ suy biến ở vùng hóa trị và spin, τ là thời gian hồi phục và D(ε) = gvgs |ε|/2piγ2 là mật độ trạng thái. Ở nhiệt độ thấp (T  TF ) với TF là nhiệt độ Fermi −∂f(ε)∂(ε) → δ (ε− εF ) và đối với trường hợp từ trường đặt vào hệ là một từ trường mạnh, ωcτ  1⇒ 1+ω2cτ 2 ≈ ω2cτ 2, thì độ dẫn chéo trong công thức (5) trở thành σxx = e2a2cD(εF ) 4 1 τ . (6) Thời gian hồi phục do sự tán xạ giữa photon và phonon được cho bởi công thức sau [8, 9] 1 τ = ∑ k 2pi ~ ∑ k′ ∑ q,µ gsgν |V (q)|2|Jnn′(q)|2g(θk,k′)∆(En, En′)(1− cosθk,k′), (7) với |Jnn′(q)|2 = C2nC2n′ m! m+ j! e−uuj [ Ljm(u) + SnSn′ √ m+ j m Ljm−1(u) ]2 , (8) ∆(En, En′) = ( a0q 2 )2 { [Nµδ(n′n − ~ωµ − ~Ω) + (Nµ + 1) δ(n′n + ~ωµ − ~Ω)] + a20q 2 24 [Nµδ(n′n − ~ωµ − 2~Ω) + (Nµ + 1) δ(n′n + ~ωµ − 2~Ω)] } , (9) trong đó θk,k′ là góc tán xạ; µ = K,Γ, g(θk,k′) = (1 + cos θk,k′) /2 là tích phân bao phủ của hàm sóng spinor; u = a2cq 2/2; m = min (|n| , |n′|) , j = ||n′| − |n||; Ljm(u) là các đa thức liên kết Laguerre; a0 là tham số ngoài; Nµ = 1/(e ~ωµ/kbT − 1) là hàm phân bố của phonon với tần số ωµ và ~Ω là năng lượng của photon. Trong phương trình (7), |V (q)|2 = ~D2op/(2ρωµA) là bình phương yếu tố ma trận tương tác electron- phonon quang [10] với Dop = 1.4× 109 eV/cm là hằng số tương tác electron-phonon quang, ρ = 7.7× 10−8 g/cm2 là mật độ bề mặt của vật liệu, A = L2 là diện tích của mặt phẳng graphene. Thực hiện quá trình biến đổi, ta được 1 τ = D2opa 2 0 4ρa4c ∑ µ 1 ωµ ∑ n ∑ n′ C2nC 2 n′ { B1 [ Nµδ(z − 1µ) + (Nµ + 1) δ(z + 1µ) ] +B2 [ Nµδ(z − 2µ) + (Nµ + 1) δ(z + 2µ) ]} , (10) 66 NGUYỄN THỊ MỸ PHƯƠNG - HUỲNH VĨNH PHÚC với B1 và B2 trong công thức (10) là các đại lượng không thứ nguyên, được xác định bởi các biểu thức sau B1 = ( 2m+ j − √ m(m+ j)SnSn′ ) , B2 = a20 8a2c [ 2 + 6m2 + j(j + 6m)− 2SnSn′(2m+ j) √ m(m+ j) ] . (11) Thay công thức (10) vào công thức (6) và thực hiện phép lấy tích phân theo q chúng tôi đưa ra được công thức độ dẫn chéo đối với K-phonon và Γ-phonon, với ` = 1, 2;µ = K,Γ σµxx = σ µ 0~ωµ a20 a2c ∑ n ∑ n′ D (εF )C 2 nC 2 n′ { B1 [ Nµδ(z − 1µ) + (Nµ + 1) δ(z + 1µ) ] +B2 [ Nµδ(z − 2µ) + (Nµ + 1) δ(z + 2µ) ]} , (12) trong đó chúng tôi đã kí hiệu σµ0 = e2 ~ D2op 16ρω2µ và z±`µ = ~ωc(Sn′ √ |n′| − Sn √ |n|)± ~ωµ − `~Ω. (13) Tổng độ dẫn chéo được cho bởi công thức σxx = σ K xx + σ Γ xx. 3 KẾT QUẢ TÍNH SỐ VÀ THẢO LUẬN Điều kiện CPR trong graphene đơn lớp thỏa mãn định luật bảo toàn năng lượng `~Ω = ~ωc(Sn′ √ |n′| − Sn √ |n|)± ~ωµ, (14) trong đó, ` = 1 và 2 lần lượt tương ứng với quá trình hấp thụ 1 photon (tuyến tính) và 2 photon (phi tuyến). Có 3 loại dịch chuyển trong CPR: (1) Dịch chuyển chính khi electron dịch chuyển từ n = 0 đến n′ = ±1,±2,±3, ...; (2) Dịch chuyển đối xứng khi electron dịch chuyển từ −n and n′ = +n; (3) Dịch chuyển bất đối xứng khi electron dịch chuyển từ n 0 với điều kiện |n′| 6= |n|. Các tham số đặc trưng để thực hiện tính số và vẽ đồ thị cho các biểu thức độ dẫn: a = 0.246× 10−9 m ; γ0 = 3.02× 1.6× 10−19 J; ~ωK = 162 meV; ~ωΓ = 196 meV; kb = 1.3807× 10−23 J/K; εF = 348 meV. Hình 2 mô tả sự phụ thuộc của σKxx (đối với tương tác electron-phonon quang K) và σΓxx (đối với tương tác electron-phonon quang Γ) vào ~Ω/~ωc với a0 = 5 nm; B = 20.7 T; T = 300 K, khi đó ωc = ωK . CỘNG HƯỞNG CYCLOTRON-PHONON TRONG GRAPHENE ĐƠN LỚP 67 Hình 2: Sự phụ thuộc của σKxx và σ Γ xx vào ~Ω/~ωc với a0 = 5 nm; B = 20.7 T; T = 300 K - Đối với tương tác electron-phonon quang K, điều kiện cộng hưởng (14) trở thành `~Ω/~ωc = Sn′ √|n′| −Sn√|n|+ 1. Từ các vị trí và giá trị của đỉnh cộng hưởng trên đồ thị hình 2 chúng tôi rút ra các nhận xét cho cả ba loại dịch chuyển trên như sau: Khi ~Ω/~ωc ≥ 1 thì bắt đầu xuất hiện các đỉnh cộng hưởng trong dịch chuyển chính, khi ~Ω/~ωc ≥ 1.5 sẽ xuất hiện các đỉnh cộng hưởng trong dịch chuyển đối xứng và khi ~Ω/~ωc ≥ 1.7 các đỉnh cộng hưởng trong dịch chuyển bất đối xứng mới xuất hiện. Ta nhận thấy các dịch chuyển trên đều cho đóng góp đáng kể vào độ dẫn σKxx. Các thành phần phi tuyến của cả 3 dịch chuyển đóng góp vào độ dẫn chéo σKxx nhỏ hơn so với các thành phần tuyến tính. - Đối với tương tác electron-phonon quang Γ điều kiện cộng hưởng (14) trở thành `~Ω/~ωc = ( Sn′ √|n′| − Sn√|n|)+ 1.215. Từ kết quả tính số và đồ thị cho kết quả tương tự như tương tác electron-phonon quang K. Σxx G Σxx K Σxx B = 20.7 T T = 300 K 1 2 3 4 0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 ÑW ÑΩ c Σ x x H1 0- 2 ´ e2 Ñ L Hình 3: Sự phụ thuộc của tổng độ dẫn chéo σxx = σKxx + σ Γ xx vào ~Ω/~ωc tại a0 = 5 nm; B = 20.7 T; T = 300 K. Hình 3 mô tả sự phụ thuộc của tổng độ dẫn chéo σxx vào ~Ω/~ωc tại B = 20.7 T; 68 NGUYỄN THỊ MỸ PHƯƠNG - HUỲNH VĨNH PHÚC T = 300 K. Từ đồ thị ta thấy tán xạ liên vùng cho đóng góp vào tổng độ dẫn chéo trong CPR cao hơn so với tán xạ nội vùng, đồng thời năng lượng của các Γ-phonon (~ωΓ =196 meV) lớn hơn năng lượng của các K-phonon (~ωK =162 meV) nên có sự dịch chuyển xanh trong quá trình hấp thụ năng lượng photon. Tức là với cùng một điều kiện, đỉnh cộng hưởng ứng với Γ-phonon nằm về phía bên phải (có năng lượng lớn hơn) so với đỉnh cộng hưởng ứng với K-phonon. 20 T 25 T 30 T T = 300 K 0.6 0.8 1.0 1.2 0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 ÑW ÑΩ c Σ x x H1 0- 2 ´ e2 Ñ L B = 20.7 T 100K 300K 600K 0.85 0.90 0.95 1.00 1.05 1.10 1.15 1.20 0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.25 0.30 0.35 ÑW ÑΩ c Σ x x H1 0- 2 ´ e2 Ñ L Hình 4: Sự phụ thuộc của σxx vào ~Ω/~ωc tại các giá trị khác nhau của từ trường (bên trái) và nhiệt độ (bên phải). Hình 4 mô tả sự phụ thuộc của độ dẫn chéo vào ~Ω/~ωc tại các giá trị khác nhau của từ trường, nhiệt độ. Từ đồ thị bên trái của hình 4, chúng ta thấy rằng khi từ trường tăng thì các đỉnh cộng hưởng dịch chuyển sang trái, đồng thời độ cao của đỉnh cộng hưởng tăng lên. Vì từ điều kiện (14) ta thấy khi từ trường tăng thì ~ωc tăng, dẫn đến tỉ số ~Ω/~ωc giảm. Mà ~Ω/~ωc là giá trị xác định vị trí các đỉnh cộng hưởng nên khi giá trị này giảm thì đỉnh cộng hưởng sẽ dịch về phía trái. Mặt khác, khi từ trường tăng thì khoảng cách giữa các mức Landau tăng lên, do đó để electron có thể dịch chuyển giữa các mức Landau thì cần hấp thụ photon có năng lượng lớn hơn. Từ đồ thị bên phải của hình 4 ta thấy rằng khi nhiệt độ thay đổi, các đỉnh cộng hưởng CPR không thay đổi vị trí mà chỉ thay đổi độ cao của độ dẫn chéo. Điều này có nghĩa là vị trí của đỉnh cộng hưởng không phụ thuộc vào nhiệt độ. Vì trong biểu thức giải tích của độ dẫn chéo có chứa các hàm delta, mà các hàm này có đối số không chứa nhiệt độ. Đồ thị cũng cho thấy, khi nhiệt độ tăng thì tán xạ electron-phonon tăng dẫn đến độ dẫn chéo cũng tăng theo nhiệt độ. CỘNG HƯỞNG CYCLOTRON-PHONON TRONG GRAPHENE ĐƠN LỚP 69 Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ ƒ ƒ ƒ ƒ ƒ ƒ ƒ ƒ ƒ ƒ ƒ ƒ ƒ ƒ ƒ ƒ ƒ 20 22 24 26 5 6 7 8 9 10 11 B HTL FW H M Hm eV L Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ Ÿ ã ã ã ã ã ã ã ã ã ã ã 100 150 200 250 300 350 400 5 6 7 8 9 10 T HKL FW H M Hm eV L Hình 5: Sự phụ thuộc của độ rộng vạch phổ (FWHM) CPR vào từ trường (bên trái) và nhiệt độ (bên phải). Đường ô vuông màu đen, đường ô vuông màu trắng tương ứng với quá trình hấp thụ 1 photon và 2 photon. Sử dụng phương pháp Profile, chúng tôi tìm được sự phụ thuộc của độ rộng vạch phổ (FWHM) vào nhiệt độ và từ trường như được mô tả như ở hình 5. Hình vẽ chỉ ra rằng giá trị của độ rộng vạch phổ CPR tăng theo từ trường, nhưng hầu như không thay đổi nhiệt độ. Điều này được giải thích như sau: khi từ trường tăng thì bán kính cyclotron, ac sẽ giảm xuống. Do đó, hiệu ứng giam giữ sẽ tăng lên, dẫn đến xác suất tán xạ electron-tăng, nên độ rộng phổ tăng. Ngoài ra, từ đồ thị bên phải của hình 5 ta thấy rằng, độ rộng vạch phổ hầu như không thay đổi theo nhiệt độ. Điều này là hoàn toàn khác so với hiệu ứng xảy ra trong các hệ bán dẫn thấp chiều, trong đó độ rộng vạch phổ tăng theo nhiệt độ theo quy luật căn bậc hai [2, 3, 4], ở đây chúng ta thấy rằng độ rộng vạch phổ trong graphene tăng rất yếu theo nhiệt độ. Điều này cho thấy rằng tác động nhiệt không cho đóng góp quan trọng trong GNR. Ngoài ra chúng ta cũng thấy trên đồ thị độ rộng vạch phổ trong quá trình hấp thụ hai photon nhỏ hơn quá trình hấp thụ một photon. 4 KẾT LUẬN Sử dụng phương pháp nhiễu loạn, chúng tôi đã đưa ra được biểu thức giải tích của độ dẫn chéo trong graphene đơn lớp khi có tương tác của electron-phonon quang, trong đó bao hàm được số hạng phi tuyến. Kết quả cho thấy rằng có 3 loại dịch chuyển: dịch chuyển chính, dịch chuyển đối xứng và dịch chuyết bất đối xứng. Cả 3 loại dịch chuyển này đều cho đóng góp đáng kể vào độ dẫn tổng. Hiệu ứng CPR phụ thuộc mạnh vào từ trường, nhưng hầu như không phụ thuộc vào nhiệt độ. 70 NGUYỄN THỊ MỸ PHƯƠNG - HUỲNH VĨNH PHÚC Lời cảm ơn: Nghiên cứu này được tài trợ bởi Quỹ phát triển khoa học và công nghệ quốc gia (NAFOSTED) trong đề tài mã số 103.01-2013.73. TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] Sarma S.D. (2011), Rev. Mod. Phys 83, 415. [2] Phuc H.V., Dinh L., Phong T.C. (2013), Superlattices Microstruct. 59, 77. [3] Phuc H.V., Hue L.T.M., Dinh L. Phong T.C. (2013), Superlattices Microstruct 60, 508. [4] Phuc H.V., Thao N.T.T., Dinh L. Phong T.C. (2014), J. Phys. Chem. Solids 75, 300. [5] Ando T. (2007), J. Phys. Soc. Jpn. 76, 024712. [6] Fukukawa T., Koshino M. Ando T. (2009), J. Phys. Soc. Jpn. 78, 094714. [7] Stauber T., Peres N.M.R., Guinea F. (2007), Phys. Rev. B 76, 205423. [8] Yang C.H., Peeters F.M. Xu Phys W. (2010), Rev. B 82, 075401. [9] Xu W., Lewis R.A., Koenraad P.M. Langerak C.J.G.M. (2004), J. Phys.: Condens. Matter 16 89. [10] Kryuchkov S.V., Kukhar E.I., Zav’yalov D.V. (2013), Physica E 53 124. Title: CYLOTRON-PHONON RESONANCE IN MONOLAYER GRAPHENE Abstract: In this paper, using perturbation method we have obtained the expression of the diagonal conductivity, which has included the nonlinear term, in mono layer graphene in the presence of electron-optical phonon interaction. The present result showed that there are three types of the transitions: principal, symmetric, and asymmetric. All of these transitions give significant contribution to the total diagonal conductivity. The CPR effect is affected strongly by the magnetic field, but it is independent of the change of the temperature. Keywords: Cyclotron-phonon resonance, graphene, line-width. NGUYỄN THỊ MỸ PHƯƠNG Học viên Cao học, Trường Đại học Sư phạm - Đại học Huế TS. HUỲNH VĨNH PHÚC Khoa Vật lý - Trường Đại học Đồng Tháp