Chuyển dời quang liên vùng trong chấm lượng tử INAS/GAAS

CHUYỂN DỜI QUANG LIÊN VÙNG TRONG CHẤM LƯỢNG TỬ InAs/GaAs TRẦN THỊ MAI TRÂM - DƯƠNG ĐÌNH PHƯỚC ĐINH NHƯ THẢO Trường Đại học Sư phạm, Đại học Huế Tóm tắt: Trong bài báo này chúng tôi trình bày nghiên cứu về chuyển dời quang liên vùng trong chấm lượng tử InAs/GaAs. Chúng tôi khảo sát phổ hấp thụ trong trường hợp trong hệ tồn tại sóng điện từ cộng hưởng có cường độ mạnh làm tái chuẩn hóa các hàm sóng của điện tử. Kết quả thu được cho thấy khi có sự xuất hiện của sóng điện từ cộng hưởng chúng tôi thu được hai đỉnh hấp thụ của chuyển dời quang liên vùng tương ứng với chuyển dời giữa hai mức năng lượng thấp nhất của điện tử và lỗ trống. Chúng tôi cũng thu được sự phụ thuộc của cường độ và năng lượng của các đỉnh hấp thụ vào độ lệch cộng hưởng của sóng điện từ và bán kính của chấm lượng tử. Từ khóa: phổ hấp thụ, chuyển dời quang liên vùng, chấm lượng tử, InAs, GaAs. 1 GIỚI THIỆU Các vật liệu bán dẫn có kích thước na-nô ngày càng có vai trò to lớn trong ngành công nghiệp điện tử vì vậy ngày càng thu hút nhiều sự quan tâm của các nhà nghiên cứu và ứng dụng, đặc biệt là các loại cấu trúc bán dẫn thấp chiều [1]. Với sự phát triển của công nghệ chế tạo người ta đã tạo ra được các loại cấu trúc thấp chiều với việc giảm chiều hiệu dụng của vật liệu từ ba chiều-vật liệu khối đến không chiều-chấm lượng tử. Chấm lượng tử là cấu trúc thấp chiều trong đó hạt tải bị hạn chế chuyển động tự do theo cả ba chiều không gian [2,3]. Hiệu ứng giam giữ lượng tử trong chấm lượng tử bán dẫn thể hiện rất rõ và phụ thuộc mạnh vào kích thước của chấm. Hiện tượng tách vạch quang phổ của nguyên tử hay phân tử dưới tác dụng của điện trường hay từ trường ngoài mà ta thường biết đến như là các hiệu ứng Stark và Zeeman đã được nghiên cứu từ lâu. Tuy nhiên việc nghiên cứu hiện tượng tách vạch quang phổ tương tự trong các loại vật liệu gặp phải một số khó khăn. May mắn là, nhờ sự phát triển của các laser xung ngắn, hiện tượng tách vạch phổ của exciton trong các bán dẫn dưới tác dụng của điện trường của một laser bên ngoài đã Tạp chí Khoa học và Giáo dục, Trường Đại học Sư phạm, Đại học Huế ISSN 1859-1612, Số 04(36)/2015: tr. 32-39 CHUYỂN DỜI QUANG LIÊN VÙNG TRONG CHẤM LƯỢNG TỬ InAs/GaAs 33 được tìm thấy trong giếng lượng tử [4]. Từ thành công đó các nhà khoa học đã tiến hành nhiều nghiên cứu thực nghiệm và lý thuyết trong các hệ thấp chiều, như các công trình [5-8]. Tuy nhiên việc nghiên cứu hiện tượng tách vạch tương tự trong trong chấm lượng tử cho đến nay hầu như chưa được thực hiện dù hứa hẹn nhiều ứng dụng lớn. Trong bài báo này chúng tôi sẽ nghiên cứu về sự tách vạch phổ hấp thụ của chuyển dời quang liên vùng trong chấm lượng tử InAs/GaAs. 2 LÝ THUYẾT Chúng tôi sử dụng lý thuyết hàm sóng tái chuẩn hóa với gần đúng hàm bao và gần đúng khối lượng hiệu dụng [9]. Chúng tôi khảo sát chấm lượng tử hình cầu có cấu trúc lõi/vỏ hình thành trên hệ vật liệu InAs/GaAs, trong đó bán dẫn vùng cấm hẹp InAs đóng vai trò làm lõi và được bao bọc bởi lớp vỏ là bán dẫn GaAs có vùng cấm lớn hơn với độ dày được giả thiết là lớn. Mô hình chấm lượng tử InAs/GaAs được minh hoạ như trên hình 1. Hình 1: Mô hình chấm lượng tử hình cầu InAs/GaAs có cấu trúc lõi/vỏ. Xét chấm lượng tử InAs/GaAs có bán kính R trong đó hạt dẫn bị giới hạn chuyển động theo ba chiều với thế giam giữ đối xứng cầu cao vô hạn U (r) = { ∞ khi r > R; 0 khi r < R. (1) Xét mô hình hệ ba mức trong đó mức đầu là mức năng lượng của lỗ trống trong vùng hóa trị còn hai mức kia là các mức lượng tử hóa của điện tử trong vùng dẫn. Hàm sóng tổng quát của điện tử và lỗ trống được xác định bởi Ψ (~r) = uc,v (~r) Ψ e,h (~r) , (2) với uc,v (~r) là hàm sóng Bloch tại k = 0. Phần hàm bao của các trạng thái liên kết của điện tử và lỗ trống được viết dưới dạng Ψe,h (~r) = Ylm (θ, ϕ) fnl (r) , (3) 34 TRẦN THỊ MAI TRÂM và cs. trong đó Ylm (θ, ϕ) là hàm điều hòa cầu còn fnl (r) là phần xuyên tâm được viết dưới dạng hàm Bessel cấp bán nguyên như sau fnl (r) = √ 2 R3 jl ( χnl r R ) jl+1 (χnl) . (4) Năng lượng liên kết của điện tử và lỗ trống lần lượt là Eenl = ~2 2me χ2n,l R2 + Eg; E h nl = ~2 2mh χ2n,l R2 , (5) trong đó me và mh là khối lượng hiệu dụng của điện tử và lỗ trống trong bán dẫn khối. Ta biết rằng khi chỉ có một sóng dò thì đối với hệ ba mức này trong phổ chuyển dời quang liên vùng ta sẽ chỉ quan sát được một vạch hấp thụ tương ứng với chuyển dời giữa hai mức năng lượng lượng tử hóa thấp nhất của điện tử và lỗ trống. Ta sẽ khảo sát chuyển dời quang liên vùng trong trường hợp khi trong hệ tồn tại hai sóng laser, một sóng điện từ cộng hưởng với hai mức năng lượng của điện tử còn một sóng dò chuyển dời quang liên vùng và tìm sự khác biệt. Chọn sóng điện từ cộng hưởng và sóng dò có dạng ~E (t) = ~nAωe −iωt. (6) Giả thiết cường độ sóng điện từ cộng hưởng là mạnh, cường độ sóng dò hấp thụ là yếu và độ lệch tần số cộng hưởng của sóng điện từ cộng hưởng với hai mức năng lượng lượng tử hóa của điện tử rất nhỏ so với tần số của sóng điện từ cộng hưởng và độ rộng vùng cấm của bán dẫn khối ∆ω  ωp  Eg. (7) Khi có sóng điện từ cộng hưởng các hàm sóng của điện tử bị tái chuẩn hóa dưới tác dụng của sóng điện từ cộng hưởng, hàm sóng tái chuẩn hóa bây giờ là Φe1 (~r, t) = ∑ n cn (t)e − i~Ent |n〉 , (8) với |n〉 = Ψen (r, θ, ϕ) , (9) n ở đây chỉ trạng thái thứ n của điện tử. Các hệ số cn(t) được xác định từ hệ phương trình{ i~dc1(t)dt = V12e i(ω12+ωp)c2 (t) i~dc2(t)dt = V21e i(ω21+ωp)c1 (t) , (10) trong đó ω21 = E2 − E1. (11) CHUYỂN DỜI QUANG LIÊN VÙNG TRONG CHẤM LƯỢNG TỬ InAs/GaAs 35 Giả sử E1 < E2 và tại t = 0 thì c1(0) = 1 và c2(0) = 0 tức là hạt nằm ở mức E1, ta tìm được { c2 (t) = 1 2Ω ( α1e iα2t + α2e −iα1t) c1 (t) = − V212Ω~ ( eiα1t − e−iα2t) . (12) Ở đây ta đặt α1 = −∆ω2 + Ω α2 = ∆ω 2 + Ω , (13) và { Ω = √( ∆ω 2 )2 + |V12| 2 ~2 ∆ω = ωp − ω21 , (14) trong đó V21 = eAp ~ωp me m0 1 i √ 3 ( Ee1p − Ee1s )× 2R 1 j1 (χ1s) j2 (χ1p) 1∫ 0 j0 (χ1sr)j1 (χ1pr) r 3dr. (15) Ta có yếu tố ma trận chuyển dời giữa trạng thái |i〉 và trạng thái |f〉 là Tfi = e m0 Ate −iωtt iωt 〈 uvf ∣∣∣~n.ˆ~p∣∣∣uvi〉〈Ψef (~r)∣∣Ψhi (~r)〉 , (16) ở đây pcv là yếu tố ma trận phân cực giữa các vùng dẫn và vùng hóa trị và có dạng pcv = 〈 uvf ∣∣∣~n.ˆ~p∣∣∣uvi〉 . (17) Chọn |i〉 = |0〉 và |f〉 = |Φe1 (~r, t)〉 là trạng thái của lỗ trống và trạng thái hàm sóng điện tử tái chuẩn hóa, ta có yếu tố ma trận chuyển dời quang liên vùng giữa trạng thái 1s của lỗ trống và trạng thái trộn của điện tử là Tmix,0 = −eAte −iωtt −iωt pcv m0 [ 1 2Ω ( α1e iα2t + α2e −iα1t)]× e i~Ee1ste− i~Eh1st 〈Ψe1s (~r)|Ψh1s (~r)〉 . (18) Từ đó ta tìm được xác suất của chuyển dời quang liên vùng trong một đơn vị thời gian W = C 4pi × [(α1 Ω )2 Γ( Edotg − ~ωt − ~α2 )2 + Γ2 + (α2 Ω )2 Γ( Edotg − ~ωt + ~α1 )2 + Γ2 ] , (19) trong đó ta đã đặt C = 2pi ~ ( eAt ωt pcv m0 )2 , (20) Edotg = E e 1s − Eh1s, (21) và Γ là độ rộng vạch phổ. 36 TRẦN THỊ MAI TRÂM và cs. 3 KẾT QUẢ TÍNH SỐ VÀ THẢO LUẬN Chúng tôi nghiên cứu phổ chuyển dời quang liên vùng trong chấm lượng tử InAs/GaAs dưới tác dụng của sóng điện từ cộng hưởng có cường độ Ap = 4.104 V/cm. Các tham số của bán dẫn InAs ở nhiệt độ 300 K như sau: khối lượng hiệu dụng của điện tử me = 0.023m0, khối lượng hiệu dụng của lỗ trống mh = 0.410m0 với m0 là khối lượng của điện tử tự do. Năng lượng vùng cấm của vật liệu chế tạo chấm lượng tử InAs là Eg = 354 meV. Hình 2 chỉ ra phổ chuyển dời quang liên vùng trong chấm lượng tử InAs/GaAs hình cầu có bán kính R = 60 o A khi không có sóng điện từ cộng hưởng (đường đứt nét) và khi có sóng điện từ với độ lệch tần số cộng hưởng ∆ω = 0 meV (đường liền nét). Khi không có sóng điện từ thì trong phổ chỉ tồn tại một đỉnh hấp thụ. Ngược lại trong trường hợp có sóng điện từ cộng hưởng thì trong phổ xuất hiện hai đỉnh, chứng tỏ đã xảy ra hiện tượng tách mức năng lượng đầu tiên của điện tử trong chấm lượng tử InAs/GaAs như được chỉ ra trong phần lý thuyết. Hình 2: Phổ chuyển dời quang liên vùng trong chấm lượng tử hình cầu InAs/GaAs có bán kính R = 60 o A khi không có sóng điện từ cộng hưởng (đường đứt nét) và khi có sóng điện từ cộng hưởng với ∆ω = 0 meV (đường liền nét). Hình 3 chỉ ra phổ chuyển dời quang liên vùng trong chấm lượng tử hình cầu InAs/GaAs bán kính R = 60 o A khi có sóng điện từ cộng hưởng với các độ lệch tần số cộng hưởng là ∆ω = 0 meV (đường màu đỏ), ∆ω = 0.1 meV (đường màu xanh) và ∆ω = 0.3 meV (đường màu tím). Từ hình 3 chúng tôi thấy rằng khi tăng dần độ lệch tần số cộng hưởng ∆ω thì CHUYỂN DỜI QUANG LIÊN VÙNG TRONG CHẤM LƯỢNG TỬ InAs/GaAs 37 độ lớn của một trong hai đỉnh hấp thụ giảm xuống rất nhanh, nghĩa là xác suất hấp thụ khoảng tần số tương ứng là giảm. Khi ∆ω tăng đến giá trị 0.3 meV thì một đỉnh hấp thụ gần như biến mất hoàn toàn tức là không có hấp thụ ở khoảng tần số tương ứng nữa. Ngược lại thì độ lớn của một đỉnh hấp thụ lại tăng lên rất nhanh. Kết quả này cho thấy rằng xác suất hấp thụ phụ thuộc rất nhạy vào độ lệch tần số cộng hưởng. Hình 3: Phổ chuyển dời quang liên vùng trong chấm lượng tử hình cầu InAs/GaAs có bán kính R = 60 o A khi có sóng điện từ cộng hưởng với ∆ω = 0 meV (đường màu đỏ), ∆ω = 0.1 meV (đường màu xanh) và ∆ω = 0.3 meV (đường màu tím). Hình 4 chỉ ra phổ chuyển dời quang liên vùng trong chấm lượng tử hình cầu InAs/GaAs bán kính R = 40 o A khi có sóng điện từ cộng hưởng với các độ lệch tần số cộng hưởng là ∆ω = 0 meV (đường màu đỏ), ∆ω = 0.1 meV (đường màu xanh) và ∆ω = 0.3 meV (đường màu tím). Từ hình 4 chúng tôi nhận thấy rằng khi bán kính chấm lượng tử giảm xuống (từ 60 o A xuống 40 o A) thì toàn bộ các đỉnh hấp thụ dịch chuyển về vùng tần số cao (từ vùng tần số 833 - 836 meV sang vùng tần số 1433 - 1436 meV), tương ứng là sự dịch chuyển về vùng năng lượng cao theo quy luật năng lượng tỉ lệ nghịch với bình phương bán kính của chấm lượng tử. Đây là một trong những biểu hiện rõ rệt của hiệu ứng giam giữ lượng tử trong chấm lượng tử bán dẫn. Từ các kết quả trên đây chúng tôi thấy rằng rằng phổ chuyển dời quang liên vùng trong chấm lượng tử hình cầu InAs/GaAs phụ thuộc rất lớn vào kích thước chấm lượng tử, đồng thời xác suất hấp thụ tại một vùng tần số nào đó chịu ảnh hưởng chủ yếu bởi độ lệch tần số cộng hưởng của sóng điện từ cộng hưởng. 38 TRẦN THỊ MAI TRÂM và cs. Hình 4: Phổ chuyển dời quang liên vùng trong chấm lượng tử hình cầu InAs/GaAs có bán kính R = 40 o A khi có sóng điện từ cộng hưởng với ∆ω = 0 meV (đường màu đỏ), ∆ω = 0.1 meV (đường màu xanh) và ∆ω = 0.3 meV (đường màu tím). 4 KẾT LUẬN Trong bài báo này chúng tôi trình bày nghiên cứu về phổ chuyển dời quang liên vùng trong chấm lượng tử InAs/GaAs với việc sử dụng mô hình ba mức năng lượng và hai loại sóng laser làm sóng điện từ cộng hưởng và sóng dò. Kết quả là trong trường hợp có sóng điện từ cộng hưởng tồn tại hai đỉnh hấp thụ trong phổ. Độ lớn của hai đỉnh hấp thụ này phụ thuộc rất nhạy vào độ lệch cộng hưởng của sóng điện từ cộng hưởng. Ngoài ra, chúng tôi thấy rằng khi bán kính của chấm lượng tử giảm thì phổ dịch chuyển xanh về phía năng lượng cao. LỜI CẢM ƠN Nghiên cứu này được tài trợ bởi Quỹ Phát triển khoa học và công nghệ Quốc gia (NAFOS- TED) trong đề tài mã số 103.01-2014.46. TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] B. Bhushan (Editor): Springer Handbook of Nanotechnology, (Springer, Singapore, 2010) 1st ed., Part A, Chap. 7, p. 224. CHUYỂN DỜI QUANG LIÊN VÙNG TRONG CHẤM LƯỢNG TỬ InAs/GaAs 39 [2] L. Bányai and S. W. Koch: Semiconductor Quantum Dots (World Scientific, Singa- pore, 1993) 1st ed., Chap. 1, a) p. 1; b) p. 5; c) pp. 11-15; d) p. 117. [3] A. Tartakovskii (Editor), Quantum Dots: Optics, Electron Transport and Future Ap- plications (Cam-bridge University Press, Cambridge New York, 2012) 1st ed., Chap. 2, p. 23. [4] A. Mysyrowicz, D. Hulin, A. Antonetti, A. Migus, W. T. Masselink, and H. Morkoc¸, Phys. Rev. Lett., 56, 2748 (1986). [5] D. Fro¨hlich, R. Wille, W. Schlapp, and G. Weimann, Phys. Rev. Lett. 59, 1748 (1987). [6] N. H. Quang and A. I. Bobrysheva, Phys. Scr., 47, 121 (1993). [7] C. L. Gall, A. Brunetti, H. Boukari, and L. Besombes, Phys. Rev. Lett., 107, 057401 (2011). [8] C. Biswas, H. Jeong, M. S. Jeong, W. J. Yu, D. Pribat and Y. H. Lee, Advanced Functional Materials, 23, 3653 (2013). [9] D. N. Thao, N. H. Quang, D. D. Phuoc, and L. T. N. Bao, to be submitted on Physical Review B (2015). Title: INTERBAND OPTICAL TRANSITION IN InAs/GaAs QUANTUM DOTS Abstract: In this paper we present a study on the interband optical transition in InAs/GaAs quantum dots. We investigated the absorption spectra in the case when there is strong resonant electromagnetic wave in the system that renormalizes electron wave functions. Obtained results showed that, when there is the strong resonant electromagnetic wave, we observed two absorption peaks of the interband optical transition corresponding to the transition between two lowest energy levels of electron and hole. We also realized the dependence of the intensity and energy of these absorption peaks on the detuning of the electromagnetic wave and on the dot radius. Keywords: absorption spectra, interband optical transition, quantum dots, InAs, GaAs TRẦN THỊ MAI TRÂM DƯƠNG ĐÌNH PHƯỚC Học viên Cao học, trường Đại học Sư phạm, Đại học Huế PGS. TS. ĐINH NHƯ THẢO Khoa Vật lý, Trung tâm Vật lý lý thuyết và Vật lý tính toán, Trường Đại học Sư phạm - Đại học Huế