Nghiên cứu phát triển các ứng dụng chùm nơtron phin lọc ở lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt

các thiết bị đo thời gian bay của nơtron (n_TOF). Ngoài ra, các thực nghiệm đo số liệu tiết diện 2 phản ứng trong vùng cộng hưởng phân giải được còn được chuẩn hoá về các giá trị đo chính xác trong vùng năng lượng thấp sử dụng nguồn nơtron từ lò phản ứng. Trong vùng năng lượng trung gian, do sự chồng chập của các cộng hưởng nên số liệu tiết diện thể hiện sự phụ thuộc đơn điệu theo năng lượng. Một số các mô hình và chương trình tính toán có thể mô tả khá chính xác đối với nhiều phản ứng hạt nhân trong vùng năng lượng này. Tuy nhiên các mô hình này thường dựa trên các tham số được khớp từ số liệu đo thực nghiệm mà việc đo số liệu tiết diện trong vùng này cần có các chùm nơtron đơn năng từ máy gia tốc hạt Van de Graff hoặc các chùm nơtron phin lọc từ lò phản ứng nghiên cứu. Vì những lý do và tồn tại đã nêu, việc nghiên cứu phát triển các kỹ thuật tạo nơtron năng lượng trung gian, đặc biệt là các nơtron đơn năng trên lò phản ứng nghiên cứu công suất nhỏ và trên máy gia tốc phục vụ đo số liệu hạt nhân vẫn được các nước quan tâm. Ở Việt Nam, từ những năm 1990, kỹ thuật phin lọc đã được áp dụng thành công tại kênh ngang số 4 (KS4) lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt để tạo ra các chùm nơtron phin lọc nhiệt, 55 keV và 144 keV phục vụ các nghiên cứu về đo đạc thực nghiệm số liệu hạt nhân, phân tích nguyên tố bằng phương pháp PGNAA, chụp ảnh nơtron và đào tạo nhân lực [1]. Trong bối cảnh hiện nay, nước ta đang tiến đến sản xuất điện nguyên tử và tăng cường phát triển các ứng dụng phi điện năng của khoa học và kỹ thuật hạt nhân, phục vụ sự phát triển chung của nền kinh tế xã hội. Để góp phần nâng cao tiềm lực về cơ sở nghiên cứu vật lý hạt nhân và đào tạo nhân lực, việc nghiên cứu phát triển một số chùm nơtron phin lọc đơn năng mới trên cơ sở các kênh ngang của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và các nghiên cứu, ứng dụng liên quan được thực hiện trong luận án này. Đề tài luận án được đặt ra nhằm mục tiêu: 1. Tạo ra các chùm nơtron phin lọc mới dải năng lượng keV và nâng cao chất lượng 2 chùm nơtron 55 keV và 144 keV hiện có tại KS4 lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. 3 2. Nghiên cứu tiết diện nơtron toàn phần của các vật liệu lò phản ứng trên các chùm nơtron phin lọc đơn năng dải keV. 3. Nghiên cứu đặc trưng phổ phát xạ gamma từ phản ứng bắt nơtron nhiệt của các vật liệu lò phản ứng. 2. Nội dung luận án Với các mục tiêu nêu trên, luận án cần giải quyết các nội dung sau: 1. Phát triển hai chùm nơtron phin lọc mới là 59 keV và 133 keV sử dụng chương trình tính toán mô phỏng Monte Carlo MCNP5. Tính toán nâng cao chất lượng 2 chùm nơtron hiện có là 55 keV và 144 keV với độ sạch đạt 98%. Đo đạc thực nghiệm các đặc trưng cơ bản của các chùm nơtron phin lọc 54 keV, 59 keV, 133 keV và 148 keV bằng hệ phổ kế prôton giật lùi. 2. Xác định thực nghiệm tiết diện nơtron toàn phần của các vật liệu cấu trúc lò phản ứng 12C, 93Nb và 238U trên các chùm nơtron phin lọc 24 keV, 54 keV, 59 keV, 133 keV và 148 keV. 3. Xác định thực nghiệm phổ phát xạ gamma từ phản ứng bắt nơtron nhiệt của các vật liệu chuẩn cho phương pháp PGNAA là 36Cl và vật liệu cấu trúc lò phản ứng là 49Ti. 3. Đóng góp mới của luận án 1. Tạo 02 chùm nơtron phin lọc mới là 59 keV và 133 keV với độ sạch đạt 93%, thông lượng nơtron tại vị trí chiếu mẫu là 5,2  105 và 3,3  105 n.cm- 2.s-1. Các chùm nơtron phin lọc mới được phát triển trên cơ sở các vật liệu tự nhiên có giá thành phù hợp với điều kiện nghiên cứu của Việt Nam, đảm bảo chất lượng cho việc nghiên cứu số liệu hạt nhân. 2. Xây dựng được hệ phổ kế prôton giật lùi và hoàn thiện phương pháp đo và xử lý số liệu thực nghiệm đo tiết diện nơtron toàn phần bằng kỹ thuật đo truyền qua. Phương pháp và thiết bị này đã được ứng dụng thành công trong việc đo chỉ số hydro trong mẫu đá móng dầu khí. 4 3. Cung cấp bộ số liệu hạt nhân mới về tiết diện nơtron toàn phần của vật liệu cấu trúc lò phản ứng C, Nb và U tại các năng lượng đơn năng 24 keV, 54 keV, 59 keV, 133 keV và 148 keV với sai số thực nghiệm <3%. Các số liệu này có ý nghĩa quan trọng trong việc tính toán che chắn an toàn lò phản ứng. 4. Số liệu thực nghiệm cường độ tương đối các tia gamma tức thời của 36Cl đã được áp dụng trong việc định chuẩn hệ phổ kế và trong phân tích hàm lượng các nguyên tố nhẹ trong các đối tượng mẫu địa chất và sinh học bằng phương pháp K0-PGNAA tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. 4. Ý nghĩa khoa học và ý nghĩa thực tiễn của luận án Ý nghĩa khoa học của luận án: 1. Tạo ra được 02 chùm nơtron phin lọc mới 59 keV và 133 keV với thông lượng nơtron đạt 3x105 và 5x105 n.cm-2.s-1 và độ sạch của chùm đạt >92% phục vụ đo đạc số liệu hạt nhân và các ứng dụng liên quan tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. 2. Xây dựng được hệ đo nơtron, hoàn thiện phương pháp đo và xử lý số liệu thực nghiệm đo tiết diện nơtron toàn phần bằng kỹ thuật đo nơtron truyền qua. Hệ thiết bị và phương pháp là công cụ tốt cho các nghiên cứu cơ bản, nghiên cứu ứng dụng và đào tạo. 3. Số liệu tiết diện nơtron toàn phần của các vật liệu cấu trúc lò phản ứng 12C, 93Nb và 238U trong dải năng lượng keV với sai số <3% tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt sẽ góp phần bổ sung số liệu thực nghiệm cho thư viện EXFOR. 4. Áp dụng thành công phương pháp PGNAA trong đo số liệu thực nghiệm về năng lượng và cường độ bức xạ của các tia gamma tức thời của vật liệu cấu trúc lò phản ứng trong dải năng lượng trên 4 MeV. Số liệu này rất quan trọng trong các nghiên cứu tính toán che chắn an toàn bức xạ, các nghiên cứu biến tính vật liệu do tổn hại bức xạ gamma năng lượng cao và nghiên 5 cứu số liệu hạt nhân bởi vì trong vùng năng lượng này các phép đo thực nghiệm chỉ thực hiện được bằng phản ứng (n, ). Ý nghĩa thực tiễn của luận án: 1. Các chùm nơtron đơn năng dải keV với cường độ chùm >90% tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt là công cụ rất hữu ích trong các nghiên cứu định chuẩn liều nơtron, chuẩn thiết bị ghi đo nơtron và các nghiên cứu ảnh hưởng của bức xạ lên tính chất vật liệu theo năng lượng nơtron. 2. Việc hoàn thiện về mặt thiết bị và phương pháp đo tiết diện nơtron toàn phần bằng kỹ thuật đo truyền qua trên các chùm nơtron phin lọc tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt đã mở ra một hướng nghiên cứu rất có ý nghĩa thực tiễn trong việc cung cấp các số liệu hạt nhân trong vùng cộng hưởng không phân giải được cần thiết cho tính toán thiết kế lò phản ứng như các tham số cộng hưởng nơtron trung bình, hệ số tự che chắn cộng hưởng,... 3. Góp phần tham gia vào các hoạt động đo đạc số liệu hạt nhân trong vùng năng lượng trung gian. Trong lĩnh vực đào tạo cán bộ đây cũng là một công cụ rất cơ bản của vật lý hạt nhân thực nghiệm. 5. Bố cục của luận án Luận án được bố cục gồm phần mở đầu, nội dung, kết luận, danh mục tài liệu tham khảo và phụ lục. Nội dung chia làm bốn chương: Chương 1. Tổng quan; Chương 2. Phương pháp nghiên cứu và thiết bị thực nghiệm; Chương 3. Thực nghiệm và Chương 4. Kết quả và thảo luận. CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN 1.1. Nguồn nơtron Mô tả tổng quan các nguồn nơtron, một số kỹ thuật xác định năng lượng nơtron đơn năng và tình hình nghiên cứu ứng dụng chùm nơtron trên thế giới và tại Việt Nam. 6 1.1.1. Nguồn nơtron đồng vị Trình bày các loại nguồn nơtron đồng vị như nguồn nơtron từ phản ứng (, n), (α, n); nguồn nơtron từ sự phân hạch của đồng vị 252Cf. 1.1.2. Nguồn nơtron từ máy gia tốc Trình bày các loại phản ứng để tạo nơtron từ máy gia tốc như phản ứng (p, n), (d, n), (, n). 1.1.3. Nguồn nơtron từ lò phản ứng Trình bày các loại nơtron trong lò phản ứng bao gồm nơtron nhiệt, nơtron trung gian và nơtron nhanh. 1.2. Một số kỹ thuật xác định năng lượng nơtron Trình bày một số kỹ thuật tạo chùm nơtron hiện đang phổ biến trên thế giới bao gồm: Kỹ thuật thời gian bay; Kỹ thuật chon lọc cơ học; Kỹ thuật nhiễu xạ tinh thể và Kỹ thuật phin lọc nơtron. 1.3. Tình hình nghiên cứu liên quan đến đề tài luận án trên thế giới. Mục này trình bày quá trình phát triển các chùm nơtron trên hai thiết bị chính đó là trên máy gia tốc và trên lò phản ứng nghiên cứu. Sự phát triển của các kỹ thuật phin lọc nơtron để tạo ra chùm nơtron từ eV đến MeV trên 2 loại thiết bị này cũng đã được các phòng thí nghiệm trên thế giới phát triển. Trên cơ sở các chùm nơtron từ 2 loại thiết bị nêu trên, các hướng nghiên cứu số liệu hạt nhân thực nghiệm về tiết diện phản ứng của nơtron với hạt nhân được tiến hành để xác định các tham số phản ứng hạt nhân. Độ chính xác của các tham số này là yếu tố quan trọng trong các mô hình tính toán lý thuyết để tạo ra các thư viện số liệu hạt nhân phục vụ trong tính toán thiết kế lò phản ứng và các ứng dụng liên quan. Vấn đề hiện nay vẫn đang tiếp tục nghiên cứu là đo thực nghiệm nhằm nâng cao chất lượng số liệu hạt nhân trong vùng năng lượng trung gian (dải keV). 1.4. Tình hình nghiên cứu liên quan đến đề tài luận án tại Việt Nam. Mục này trình bày kỹ thuật phin lọc nơtron đã được áp dụng tại kênh ngang số 4 của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và các nghiên cứu cơ bản và nghiên cứu ứng 7 dụng trên các chùm nơtron phin lọc bao gồm: Đo thực nghiệm tiết diện bắt bức xạ nơtron trung bình và tiết diện nơtron toàn phần tại các chùm nơtron 55 keV và 144 keV. Phân tích định lượng các nguyên tố trong đối tượng mẫu địa chất và sinh học bằng phương pháp PGNAA. Vấn đề còn tồn tại trong giai đoạn này là số lượng chùm nơtron phin lọc còn ít, hệ thống thiết bị không còn đáp ứng được nhu cầu đo số liệu hạt nhân chất lượng cao. Vì vậy mục tiêu của luận án là phát triển các chùm nơtron phin lọc mới, xây dựng và hoàn thiện hệ thống thiết bị, phương pháp đo và xử lý số liệu hạt nhân trên các chùm nơtron phin lọc tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. CHƯƠNG 2. PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU VÀ KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM 2.1. Phương pháp tạo chùm nơtron phin lọc đơn năng 2.1.1. Cơ sở của phương pháp phin lọc nơtron Mục này trình bày nguyên lý cơ bản của kỹ thuật phin lọc nơtron, cách chọn lựa vật liệu làm phin lọc và 2.1.2. Các tiêu chí lựa chọn thành phần, kích thước của vật liệu phin lọc Trình bày các loại vật liệu được lựa chọn làm phin lọc, tiêu chí lựa chọn phin lọc chính và phin lọc phụ. Lựa chọn kích thước phin lọc sao cho độ sạch chùm đạt tối đa. 2.1.3. Xác định các thông số cơ bản của chùm nơtron phin lọc Trình bày phương pháp xác định các thông số cơ bản của chùm nơtron phin lọc như thông lượng nơtron và độ rộng của chùm nơtron. 2.2. Phương pháp nghiên cứu các vấn đề vật lý 2.2.1. Phương pháp đo tiết diện nơtron toàn phần Phần này trình bày nguyên lý phương pháp xác định tiết diện nơtron toàn phần bằng kỹ thuật đo truyền qua. Cách xác định tiết diện nơtron toàn phần thông qua tỉ số giữa số nơtron truyền qua mẫu và số nơtron ban đầu và những lưu ý khi bố trí thí nghiệm đo truyền qua. 8 2.2.2. Phương pháp đo phổ phát xạ gamma từ phản ứng bắt nơtron nhiệt Phần này trình bày nguyên lý của phương pháp phân tích kích hoạt nơtron gamma tức thời (PGNAA) và phương pháp xác định cường độ của các tia gamma tức thời từ phản ứng với nơtron nhiệt. 2.3. Các thiết bị thực nghiệm Phần này đưa ra 2 hệ thống thiết bị cho 2 nghiên cứu nêu trên là 1) Hệ phổ kế prôton giật lùi được sử dụng để đo phổ năng lượng các chùm nơtron phin lọc và tiết diện nơtron toàn phần và 2) Hệ phổ kế gamma được sử dụng để ghi nhận phổ gamma từ phản ứng bắt nơtron nhiệt nhằm xác định cường độ của các tia gamma tức thời. 2.4. Đối tượng mẫu nghiên cứu Mẫu nghiên cứu bao gồm C, Nb, U, Cl và Ti được lựa chọn cho luận án thuộc nhóm vật liệu chuẩn phương pháp và vật liệu cấu trúc lò phản ứng. CHƯƠNG 3. THỰC NGHIỆM 3.1. Thực nghiệm tạo chùm nơtron phin lọc đơn năng 3.1.1. Tính toán phổ năng lượng các chùm nơtron phin lọc Các tính toán phổ nơtron phin lọc được thực hiện bằng phương pháp Monte Carlo sử dụng chương trình MCNP5 và được so sánh với chương trình CFNB. Tính toán cho hai chùm nơtron mới là 59 và 133 keV. Tính toán lại 2 chùm 55 và 144 keV với năng lượng chính xác hơn là 54 và 148 keV. 3.1.2. Tính toán nâng cao chất lượng các chùm nơtron 54 keV và 148 keV Phần này trình bày phương pháp tăng độ sạch của 2 chùm 54 và 148 keV đạt đến 98% bằng cách tăng cường phin lọc phụ nhằm cắt các nơtron không mong muốn. 3.1.3. Thực nghiệm đo phổ nơtron phin lọc Phổ prôton giật lùi của nơtron phin lọc đơn năng có dạng bậc thang tương ứng với năng lượng của chùm. Thành phần phông gamma có trong chùm nơtron được xác định bằng cách chắn chùm với 10 cm parafin pha B4C, khi đó toàn bộ nơtron sẽ bị bắt bởi vật liệu này. Phổ prôton giật lùi sau khi từ phông gamma sẽ được lấy vi phân để xác định năng lượng nơtron phin lọc. 9 Phổ năng lượng của nơtron được xác định theo biểu thức:   ( ) ~ ( ) p p H p E E df EE E E dE    (3.1) Trong đó,  pf E : phân bố prôton giật lùi,  H E : tiết diện tán xạ đàn hồi của H2 [cm 2]. Phân bố prôton giật lùi và phổ vi phân được chỉ ra ở Hình 3.1 và 3.2. Hình 3.1. Phổ prôton 54 keV. Hình 3.2. Phổ vi phân 54 keV. Hiệu chính hiệu ứng tường cho ống đếm prôton giật lùi. Sử dụng chương trình MCNPX để mô phỏng phân bố prôton giật lùi của ống đếm LND-281 (CH4 + H2 +N2, áp suất 4,2 atm) trên các chùm nơtron đơn năng khác nhau. 3.2. Thực nghiệm xác định tiết diện nơtron toàn phần 3.2.1. Bố trí thí nghiệm Mẫu C được làm từ khối graphít của lò phản ứng hạt nhân (99,99% 12C, 0,01% 13C ) với tạp chất trong mẫu nhỏ hơn 30 ppm. Mẫu U kim loại được làm từ U nghèo (99,78% 238U và 0,22% 235U) và mẫu Nb kim loại (100% 93Nb). Một hệ chuẩn trực phụ được bố trí tại lối ra của chùm nơtron cho phép tạo chùm nơtron đường kính 1 cm được sử dụng cho phép đo truyền qua. Ống đếm prôton giật lùi LND-281 được bao bọc bằng chì dày 5 cm và parafin pha B4C dày 5 cm nhằm che chắn phông 10 gamma từ lò phản ứng và nơtron tán xạ từ các vật liệu xung quanh như biểu diễn ở Hình 3.3. Hình 3.3. Hệ chuẩn trực chùm nơtron cho thí nghiệm đo truyền qua tại KS4. 3.2.2. Xử lý số liệu. Đối với bia mẫu có độ dày x, tiết diện nơtron toàn phần đo được trong thực nghiệm được xác định theo công thức: 0 1 1 lnt n x T   ; b oo b aa aa T    (3.2) ở đây n0 là số hạt nhân bia trong 1 cm3 vật chất; x là độ dày của mẫu; t là tiết diện nơtron toàn phần; a0 và a là tốc độ đếm nơtron của chùm nơtron trực tiếp và chùm truyền qua mẫu; a0b và ab là phông tương ứng được xác định bằng cách chắn chùm nơtron bởi 10 cm parafin pha B4C. 3.2.3. Xác định tiết diện nơtron toàn phần trung bình Tiết diện nơtron toàn phần thực nghiệm phụ thuộc vào độ dày của mẫu nghiên cứu được biểu diễn bởi hàm tuyến tính sau: x.ctt   (3.3) Khi bề dày mẫu nghiên cứu x = 0 thì tiết diện nơtron toàn phần trung bình là  tt  . 11 3.3. Thực nghiệm xác định cường độ các tia gamma tức thời từ phản ứng bắt nơtron nhiệt. 3.3.1. Bố trí thí nghiệm. Thí nghiệm được bố trí trên chùm nơtron phin lọc nhiệt 98 cm Si + 01 cm Ti + 35 g/cm2 S tại KS4 lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Thông lượng nơtron nhiệt tại vị trí chiếu mẫu là 8,72 x 106 n.cm-2s-1 và tỉ số Cd(Au) là 134. Bia 35Cl và 48Ti là hợp chất tinh khiết NH4Cl và lá dò Ti tinh khiết 99,99%. Mẫu được đóng gói trong túi FEP (fluorinated ethylenepropylen resin) dày 25m và được đặt một góc 450 so với chùm nơtron trong hộp đựng mẫu bằng PTFE. Khoảng cách từ mẫu đến đầu dò là 31 cm (xem Hình 3.4). Các tia gamma tức thời phát ra từ mẫu sẽ được ghi nhận bởi một hệ phổ kế gamma chất lượng cao gồm một đầu dò HPGe có hiệu suất ghi tương đối 58%, độ phân giải tại năng lượng 1332,5 keV của 60Co là 1,98 keV. Tín hiệu từ đầu dò sẽ được xử lý bởi bộ biến đổi tín hiệu số DSPECjr và phổ gamma được thu nhận bởi phần mềm GammaVision 3.2. Hiệu suất ghi trong dải năng lượng 0,1 - 8 MeV được xác định thực nghiệm bằng nguồn gamma chuẩn 152Eu và phản ứng 35Cl(n, )36Cl như chỉ ra ở Hình 3.5. Hình 3.4. Hệ PGNAA tại KS4. Hình 3.5. Hiệu suất tại 31 cm. 3.3.2. Xử lý số liệu. Cường độ tương đối của các tia gamma tức thời thứ k sẽ được xác định bằng thực nghiệm theo biểu thức sau: 12 𝐼𝑘 = ( 𝑆𝛾,𝑘 𝑡𝑐 − 𝑆𝛾,𝑏,𝑘 𝑡𝑐,𝑏 ) 𝜀𝛾,𝑘 ( 𝑆𝛾,𝑠 𝑡𝑐 − 𝑆𝛾,𝑏,𝑠 𝑡𝑐,𝑏 ) 𝜀𝛾,𝑠 . 100 (3.3) - S,k, S,b,k, S,s, S,b,s: diện tích và phông tại đỉnh  thứ k và chuẩn hóa. - tc, tc,b : thời gian đo của mẫu và phông. - ,k, ,s: hiệu suất ghi đỉnh  thứ k và đỉnh  chuẩn hóa Năng lượng tia gamma tức thời để chuẩn hóa là 1951,1 keV đối với hạt nhân 36Cl và 1381,7 keV đối với hạt nhân 49Ti. 3.3.3. Tiêu chí đánh giá kết quả Trong thực nghiệm này, sử dụng u-score để đánh giá độ chính xác của phương pháp bằng cách so sánh giá trị cường độ tương đối của các tia gamma tức thời thực nghiệm I,x với giá trị chuẩn I,ref từ thư viện số liệu hạt nhân trong trường hợp có xét đến độ không đảm bảo đo của phương pháp σx và σref. Giá trị u-score được xác định theo biểu thức [17]: 22 ,, refx refx II scoreu      (3.4) CHƯƠNG 4. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 4.1. Kết quả tạo các chùm nơtron phin lọc 4.1.1. Kết quả tính toán các chùm nơtron phin lọc Kết quả tính toán các chùm nơtron phin lọc nhiệt, 54, 59, 133 và 148 keV sử dụng chương trình MCNP5 và CFNB được chỉ ra ở Bảng 4.1. Bảng 4.1. Kết quả tính toán đặc trưng của các chùm nơtron phin lọc. En I (%) Tổ hợp phin lọc MCNP CFNB Nhiệt 134* 135* 98cm Si + 35g/cm2 S + 1cm Ti 13 54 ± 1,5 76,9 78,1 0,2g/cm2 10B + 98cm Si + 35g/cm2 S 59 ± 2,7 93,1 92,3 0,2g/cm2 10B + 10cm Ni + 15cm V + 5cm Al + 100g/cm2 S 133 ± 2,7 92,9 92,3 0,2g/cm2 10B + 50g/cm2 Cr + 10cm Ni + 60cm Si 148 ± 14,8 94,6 95,8 0,2g/cm2 10B + 98cm Si + 1,5cm Ti 4.1.2. Kết quả tính toán nâng cao độ sạch chùm nơtron 54 keV và 148 keV Kết quả tính toán nâng cao chất lượng các chùm nơtron phin lọc 54 và 148 keV được chỉ ra ở Bảng 4.2, Hình 4.1 và Hình 4.2. Bảng 4.2. Tổ hợp vật liệu các chùm nơtron phin lọc. En (keV) Cấu hình hiện tại Cấu hình nâng cấp 54 ± 1,5 0,2 g/cm2 10B +98 cm Si + 35 g/cm2 S 1,0 g/cm2 10B +98 cm Si + 100 g/cm2 S 148 ± 14,8 0,2 g/cm2 10B +98 cm Si + 1,5 cm Ti 1,0 g/cm2 10B +98 cm Si + 3,0 cm Ti 10 -3 10 -2 10 -1 10 0 10 1 10 2 10 3 0.0 5.0x10 3 1.0x10 4 1.5x10 4 2.0x10 4 40 45 50 55 60 120 130 140 150 160 170 0 2x10 3 4x10 3 6x10 3 8x10 3 1x10 4 1x10 4 1x10 4 2x10 4 2x10 4 2x10 4 2x10 4 T h « n g l - î n g ( n .c m -2 .s -1 ) E n (keV) 0.2g/cm 2 B+98cmSi+35g/cm 2 S 1.0g/cm 2 B+98cmSi+100g/cm 2 S Hình 4.1. Phổ nơtron 54 keV trước và sau khi bổ sung phin lọc phụ. 10 -3 10 -2 10 -1 10 0 10 1 10 2 10 3 0.0 5.0x10 3 1.0x10 4 50 100 150 0 2x10 3 4x10 3 6x10 3 8x10 3 1x10 4 1x10 4 T h « n g l - î n g ( n .c m -2 .s -1 ) E n (keV) 0.2g/cm 2 B+98cmSi+1.5cmTi 1.0g/cm 2 B+98cmSi+3cmTi Hình 4.2. Phổ nơtron 148 keV trước và sau khi bổ sung phin lọc phụ. 4.1.3. Kết quả thực nghiệm xác định đặc trưng các chùm nơtron phin lọc Phân bố prôton giật lùi của các chùm nơtron phin lọc 54, 59, 133 và 148 keV đã được xác định thực nghiệm bằng hệ phổ kế nơtron LND-281. Thông lượng nơtron tại vị trí chiếu mẫu của các chùm phin lọc được xác định thực nghiệm bằng phương pháp kích hoạt lá dò Au. Đối với chùm nơtron nhiệt, lá dò Au được chiếu bọc và không bọc Cd để xác định tỉ số Cd. 14 Bảng 0.1. Đặc trưng thực nghiệm của các chùm nơtron phin lọc. En Thông lượng nơtron (n.cm-2.s-1) Nhiệt (8,72 ± 0,3) x106 54 ± 6,6 (6,9 ± 0,2) x105 59 ± 9,7 (5,2 ± 0,2) x105 133 ± 10,6 (3,3 ± 0,1) x105 148 ± 34,4 (4,1 ± 0,1) x106 Các kết quả thực nghiệm đo phổ prôton giật lùi và phổ vi phân năng lượng của các chùm nơtron phin lọc 54 keV, 59 keV, 133 keV và 148 keV được chỉ ra ở các Hình 4.3 đến Hình 4.6. Hình 4.3. Phổ nơtron 54 keV. Hình 4.4. Phổ nơtron 59 keV. Hình 4.5. Phổ nơtron 133 keV. Hình 4.6. Phổ nơtron 148 keV. 4.1.4. Kết quả tính toán hiệu ứng tường cho ống đếm prôton giật lùi Kết quả tính toán mô phỏng hàm phân bố prôton giật lùi cho các chùm nơtron đơn năng khác nhau bằng chương trình MCNPX chỉ ra rằng đóng góp của hiệu ứng 15 tường là 6,4% ; 6,9% ; 14,0% và 17,0% đối với các chùm 54 keV, 59 keV, 133 keV và 148 keV (xem Hình 4.7 đến Hình 4.10). Điều này chứng tỏ rằng hiệu ứng tường có ảnh hưởng khá lớn của đến phổ nơtron đặc biệt là các nơtron năng lượng cao. 0 20 40 60 80 100 0.0 8.0x10 3 1.6x10 4 2.4x10 4 S è ® Õm E p (keV) Cã hiÖu øng t-êng Kh«ng hiÖu øng t-êng Hình 4.7. Hiệu ứng tường 54 keV Hình 4.8. Hiệu ứng tường 59 keV 0 50 100 150 200 0 2x10 3 4x10 3 6x10 3 8x10 3 S è ® Õ m E p (keV) Cã hiÖu øng t-êng Kh«ng hiÖu øng t-êng Hình 4.9. Hiệu ứng tường 133 keV 0 50 100 150 200 0 2x10 3 4x10 3 6x10 3 8x10 3 S è ® Õm E p (keV) Cã hiÖu øng t-êng Kh«ng hiÖu øng t-êng Hình 4.10. Hiệu ứng tường 148 keV 4.2. Kết quả xác định tiết diện nơtron toàn phần 4.2.1. Kết quả đo tiết diện nơtron toàn phần của hạt nhân 12C Trong thực nghiệm của luận án, 12C được chọn là hạt nhân chuẩn phương pháp. Độ chính xác của số liệu tiết diện nơtron toàn phần của 12C là cơ sở để đánh giá chất lượng các chùm nơtron phin lọc và độ tin cậy của phương pháp đo tiết diện nơtron toàn phần bằng kỹ thuật đo truyền qua. Số liệu tiết diện nơtron toàn phần trung bình của 12C trên các chùm nơtron phin lọc 24, 54, 59, 133 và 148 keV được so sánh với các giá trị trung bình từ thư viện ENDF/B VII.1 và JENDL 4.0 và các tác giả khác được cho trong Bảng 4.4 và Hình 0 20 40 60 80 100 0.0 8.0x10 3 1.6x10 4 2.4x10 4 S è ® Õm E p (keV) Cã hiÖu øng t-êng Kh«ng hiÖu øng t-êng 16 4.5. Từ Bảng 4.4 có nhận xét rằng các giá trị trong cả hai thư viện đánh giá ENDF/B VII.1 và JENDL 4.0 không có sai khác đáng kể trên toàn dải năng lượng quan tâm. Điều này khẳng định rằng 12C được sử dụng như là hạt nhân chuẩn cho phương pháp đo tiết diện nơtron toàn phần do số liệu được biết rất chính xác. Bảng 4.4. Tiết diện nơtron toàn phần của 12C trong dải năng lượng keV. En (keV) ENDF/B VII.1 (barn) JENDL 4.0 (barn) Luận án (barn) Độ lệch (%) L.A/ENDF 24 ± 5,2 4,65 4,65 4,63 ± 0,11 -0,6 54 ± 6,6 4,55 4,55 4,53 ± 0,17 -0,5 59 ± 9,7 4,54 4,54 4,48 ± 0,09 -1,3 133 ± 10,6 4,32 4,32 4,28 ± 0,07 -1,0 148 ± 34,4 4,29 4,29 4,32 ± 0,09 0,8 Hình 4.1. Tiết diện nơtron toàn phần của 12C trong dải năng lượng keV. So sánh các kết quả thực nghiệm với các giá trị từ thư viện số liệu hạt nhân ENDF/B VII.1 cho thấy tại năng lượng 54 keV, kết quả của luận án có sự phù hợp tốt hơn với sai khác 0,5% so với 4% của công trình [8] (4,37 ± 3,4%). Đối với năng lượng 148 keV, sai khác giữa số liệu thực nghiệm so với giá trị đánh giá lần lượt là 0,6% và 0,2% (4,28 ± 0,3%). Sai số thực nghiệm từ 0,3  4% chủ yếu là do sai số thống kê trong quá trình đo mẫu. So sánh các giá trị thực nghiệm của luận án và giá trị của Gritzay [7] cho thấy có sự phù hợp tốt với độ lệch lần lượt là 1,2% (4,69 ± 0,13% đối với 24 keV), 0,04% (4,48 ± 0,87% đối với 59 keV), 0,4% (4,27 ± 0,33% đối với 133 keV) và 17 7,2% (4,66 ± 1,02% đối với 148 keV). Sai số thực nghiệm của luận án lớn hơn so với sai số thực nghiệm của Gritzay (3,7% so với 1,02%). Một phương pháp mới là phương pháp thay đổi cấu hình phin lọc (MMFB - Method of the modified filtered beams) [9] đã được áp dụng tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt để tạo năng lượng 132 ± 16 keV từ chùm nơtron 148 keV bằng cách bổ sung thêm 10 cm Al vào tổ hợp phin lọc 0,2 g/cm2 10B + 98 cm Si + 1 cm Ti + 10 cm Al. Tiết diện nơtron toàn phần của 12C cũng đã được xác định tại năng lượng 132 keV này. Kết quả thực nghiệm trong Bảng 4.5 cho thấy số liệu của luận án có sự phù hợp tốt với số liệu thực nghiệm trong công trình [9] khi cùng sử dụng phương pháp MMFB với phin lọc Al và giá trị trong thư viện số liệu hạt nhân. Bảng 4.5. Tiết diện nơtron toàn phần của 12C với phương pháp MMFB. En (keV) ENDF/B VII.1 (barn) Gritzay [9] (barn) Luận án (barn) 132 ± 16 4,32 4,35 ± 0,11 4,34 ± 0,14 Từ các kết quả đạt được có nhận xét rằng phương pháp MMFB mở ra một hướng mới trong việc phát triển các chùm nơtron phin lọc tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt. Trên cơ sở các tổ hợp phin lọc hiện tại có thể tạo ra các chùm nơtron mới nhằm bổ sung dải năng lượng nơtron và góp phần nâng cao độ chính xác cho các phép đo số liệu hạt nhân. Phép đo tiết diện nơtron toàn phần trên các chùm nơtron từ máy gia tốc cũng đã được Poenitz (1981) [15] và Danon (2009) [23] thực hiện. Kết quả đo thực nghiệm có sai số thực nghiệm lớn nhất là 2% và độ sai khác so với số liệu đánh giá từ 1  2% trong toàn dải năng lượng. 4.2.2. Kết quả đo tiết diện nơtron toàn phần của hạt nhân 93Nb Số liệu tiết diện nơtron toàn phần trung bình của 93Nb trên các chùm nơtron phin lọc 24, 54, 59, 133 và 148 keV với sai số từ 1,3  2,3% được so sánh với các giá trị trung bình từ thư viện số liệu hạt nhân ENDF/B VII.1 và JENDL 4.0 như chỉ 18 ra ở Bảng 4.6. Đối với hạt nhân 93Nb lại có sự khác biệt khá lớn giữa số liệu đánh giá từ 2 thư viện, khoảng 8% tại năng lượng 24 keV. Trong dải năng lượng keV nêu trên, số liệu thực nghiệm của luận án lớn hơn các số liệu đánh giá từ 1  2,6% đối với thư viện ENDF /B VII.1 và thấp hơn 1  5% đối với thư viện JENDL 4.0. Bảng 4.6. Tiết diện nơtron toàn phần của 93Nb trong dải năng lượng keV. En (keV) ENDF/B VII.1 (barn) JENDL 4.0 (barn) Luận án (barn) Độ lệch (%) JENDL/ ENDF L.A/ ENDF L.A/ JENDL 24 ± 5,2 7,80 8,42 8,01 ± 0,19 7,9 2,6 -4,9 54 ± 6,6 8,84 9,14 9,10 ± 0,13 3,4 2,9 -0,4 59 ± 9,7 8,93 9,28 9,14 ± 0,18 4,0 2,4 -1,5 133 ± 10,6 9,48 9,67 9,58 ± 0,13 1,9 1,0 -0,9 148 ± 34,4 9,49 9,66 9,48 ± 0,12 1,8 -0,1 -1,9 Số liệu thực nghiệm tiết diện nơtron toàn phần của 93Nb của luận án và của các công trình trước đây được so sánh với số liệu đánh giá được chỉ ra ở Hình 4.2. Có thể nhận thấy rằng các nghiên cứu thực nghiệm với hạt nhân 93Nb đã được tiến hành từ khá lâu và gần đây nhất được thực hiện bởi Grigoriev [6] năm 2002. Từ đó cho đến nay chưa có kết quả nào được cập nhật trong thư viện EXFOR trong dải năng lượng 10 keV  1 MeV. Hình 4.2. Tiết diện nơtron toàn phần của 93Nb trong dải năng lượng keV. Các nghiên cứu phát triển các chùm nơtron phin lọc từ lò phản ứng bằng các kỹ thuật phin lọc nơtron và chopper đã được Jain (1965) [10], Grigoriev (1983) 19 [5] và Aizawa (1986) [2] thực hiện. Trên các chùm nơtron dải keV này, tiết diện nơtron toàn phần của hạt nhân 93Nb đã được xác định bằng thực nghiệm với sai số thực nghiệm từ 0,8  10%. So sánh các kết quả của các công trình này với số liệu đánh giá trong 2 thư viện thấy có sự sai khác khá lớn từ 3  20%. Các nghiên cứu tiết diện nơtron toàn phần của 93Nb trong dải năng lượng từ 1,1  950 keV trên máy gia tốc thực hiện bởi Uttley (1966) [20], Filippov (1968) [4] và Poenitz (1983) [16] sai số thực nghiệm từ 3  7%. Các giá trị thu được trong dải năng lượng từ 10  300 keV lại có sự sai khác khá lớn lên đến 7% so với các giá trị từ 2 thư viện. Từ Hình 4.2 có nhận xét rằng số liệu thực nghiệm của luận án với sai số thực nghiệm <3% có sự phù hợp tốt hơn so với số liệu của các tác giả khác khi so sánh với các giá trị từ thư viện trong dải năng lượng keV. 4.2.3. Kết quả đo tiết diện nơtron toàn phần của hạt nhân 238U Số liệu tiết diện nơtron toàn phần trung bình của 238U trên các chùm nơtron phin lọc 24, 54, 59, 133 và 148 keV được so sánh với các giá trị trung bình từ thư viện số liệu hạt nhân ENDF/B VII.1 và JENDL 4.0 và số liệu của các tác giả khác như chỉ ra ở Bảng 4.7 và Hình 4.3. Bảng 4.7. Tiết diện nơtron toàn phần của 238U trong dải năng lượng keV. En (keV) ENDF/B VII.1 (barn) JENDL 4.0 (barn) Luận án (barn) Độ lệch (%) JENDL/ ENDF L.A/ ENDF L.A/ JENDL 24 ± 5,2 14,0 14,2 13,6 ± 0,1 -1,3 2,9 4,2 54 ± 6,6 13,0 12,9 13,1 ± 0,09 0,4 -1,1 -1,5 59 ± 9,7 12,8 12,8 13,0 ± 0,09 0,6 -1,2 -1,8 133 ± 10,6 11,6 11,4 11,6 ± 0,07 1,7 -0,2 -2,0 148 ± 34,4 11,3 11,2 11,6 ± 0,1 1,2 -2,6 -3,8 Từ Bảng 4.7 có nhận xét là số liệu tiết diện nơtron trung bình trong 2 thư viện đánh giá có sai khác nhỏ hơn 2%. Số liệu thực nghiệm của luận án với sai số < 1,0% có sai khác so với các số liệu đánh giá từ 0,2  2,0% tại các năng lượng 54, 59 và 133 keV. Đối với các năng lượng 24 và 148 keV, sai khác là 3% so với thư viện ENDF/B VII.1 và 4% so với JENDL 4.0. 20 Hình 4.3. Tiết diện nơtron toàn phần của 238U trong dải năng lượng keV. Nghiên cứu các tham số cộng hưởng nơtron trung bình của 238U trong vùng năng lượng keV trên chùm nơtron phin lọc từ lò phản ứng đã được Vertebnyy (1987) [22] thực hiện. Khi cùng so sánh số liệu của luận án và số liệu trong công trình [22] với các giá trị trong thư viện đánh giá tại các năng lượng này cho thấy số liệu của luận án có sự phù hợp tốt hơn cụ thể là độ sai khác từ 0,9 ÷ 2,7% so với 1,4 ÷ 5%. Sai số thực nghiệm của luận án trong trường hợp này là tốt hơn (1% so với 3%) do giảm được sai số thống kê tốc độ đếm trong quá trình thực nghiệm. Trong vùng năng lượng nơtron dải keV, tiết diện nơtron toàn phần của 238U đã được Uttley (1967) [20], Poenitz (1983) [16] và Bokhovko (1988) [12] đo với sai số thực nghiệm <2% trên máy gia tốc sử dụng phương pháp thời gian bay. Từ Hình 4.3 nhận xét rằng, tại các năng lượng 25, 55, 135 và 145 keV, số liệu thực nghiệm của luận án có sự phù hợp tốt hơn với số liệu từ thư viện với sai khác <3% so với số liệu thực nghiệm của các công trình [12], [16] và [20] có sai khác từ 0,1  4%. Nhận xét: Tiết diện nơtron toàn phần của 12C, 93Nb và 238U đã được xác định trên các chùm nơtron từ lò phản ứng và từ máy gia tốc. Hầu hết các nghiên cứu trước đây và hiện nay chỉ chủ yếu tập trung ở dải năng lượng thấp eV (vùng cộng hưởng phân giải được) hoặc cao trên vài MeV. Số liệu thực nghiệm trong vùng năng lượng cộng hưởng không phân giải được từ 10 keV  200 keV được công bố khá ít và các thực nghiệm được thực hiện từ những năm 80. Trong vùng năng lượng này, 21 thăng giáng giữa các số liệu đánh giá ENDF/B VII.1 và JENDL 4.0 khoảng 2%. Các số liệu thực nghiệm cũng có thăng giáng khá lớn so với số liệu đánh giá từ 1 5%. Sai số thực nghiệm còn tương đối lớn 110%, trong khi yêu cầu về sai số của số liệu tiết diện nơtron toàn phần là <5%. Vì vậy các phép đo chính xác số liệu tiết diện nơtron toàn phần của các hạt nhân cấu trúc lò phản ứng nêu trên trong dải năng lượng keV vẫn rất quan trọng trong việc bổ sung số liệu hạt nhân cho thư viện EXFOR. Các kết quả đo tiết diện nơtron toàn phần của 12C, 93Nb và 238U tại các năng lượng 24, 54, 59, 133 và 148 keV với sai số từ 1 3% ở lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt có ý nghĩa góp phần bổ sung số liệu mới cho thư viện EXFOR. 4.2.4. Các nguồn sai số trong phép đo tiết diện nơtron toàn phần Các nguồn sai số chủ yếu trong phép đo truyền qua ảnh hưởng đến kết quả xác định tiết diện nơtron toàn phần được cho ở Bảng 4.8. Bảng 4.8. Các nguồn sai số. Nguồn sai số Sai số (%) Bề dày mẫu x < 0,1 Độ tinh khiết của mẫu I < 0,5 Thăng giáng thông lượng  < 1,0 Thống kê a < 3,5 Khớp tuyến tính f < 1,0 Phông ab < 1,0 Sai số tổng cộng 3,9 4.3. Kết quả xác định cường độ tương đối của các tia gamma tức thời từ phản ứng bắt nơtron nhiệt. 4.3.1. Cường độ tương đối các tia gamma tức thời của hạt nhân 36Cl Phổ gamma tức thời của 36Cl từ phản ứng 35Cl(n, )36Cl bắt nơtron nhiệt được biểu diễn trên Hình 4.8. 22 Hình 4.8. Phổ gamma tức thời từ phản ứng 35Cl(n, )36Cl. Bảng 4.9 chỉ ra các giá trị cường độ tương đối của các tia gamma tức thời từ phản ứng 35Cl(n, )36Cl của luận án và của các tác giả khác. Bảng 4.9. Cường độ tương đối của các tia gamma tức thời của 36Cl. E (keV) Sai số Coceva [3] Raman [18] Molnár [13] ENSDF [11] Luận án Ik Sai số Ik Sai số Ik Sai số Ik Sai số Ik Sai số 517, 1 0,0023 125,32 7,22 117,82 2,48 119,83 0,78 119,71 0,78 114,24 4,90 786,3 0,004 54,25 1,8 51,49 1,49 54,03 0,47 53,83 0,51 53,10 2,29 788,4 0,004 84,17 1,86 81,19 1,98 85,63 0,78 84,9 1 80,94 3,48 1131,2 0,012 9,86 0,29 - 9,9 0,05 9,90 0,05 9,28 0,41 1164,9 0,005 140,28 3,71 134,65 2,48 140,86 0,62 140,5 1 144,84 6,22 1601,1 0,017 17,97 0,46 19,01 0,3 19,13 0,11 19,06 0,18 18,61 0,82 1951,1 0,014 100,0 0,3 100,0 0,2 100,0 0,6 100,0 0,6 100,0 4,3 1959,3 0,008 64,78 1,44 64,36 1,49 64,76 0,47 64,84 0,47 64,27 2,82 2676,3 0,03 8,11 0,2 - 8,42 0,06 8,37 0,1 8,30 0,53 2863,8 0,03 29,76 0,57 27,92 0,45 28,74 0,16 29,09 0,76 29,82 1,36 2975,3 0,04 5,39 0,13 - 5,95 0,07 5,78 0,18 5,39 0,34 3061,8 0,04 18,16 0,34 17,08 0,3 17,81 0,11 17,79 0,16 17,51 0,79 4440,4 0,05 5,4 0,12 - 5,95 0,06 5,70 0,25 5,36 0,33 4979,7 0,05 18,65 0,5 - 19,47 0,16 19,29 0,24 18,68 0,85 23 5517,2 0,06 8,71 0,22 - 8,84 0,07 8,79 0,08 8,76 0,55 5715,2 0,6 27,39 0,77 26,39 0,5 28,74 0,26 27,88 0,86 27,20 1,24 5902,7 0,06 5,69 0,16 - 5,87 0,07 5,84 0,07 5,61 0,25 6110,8 0,6 106,14 3,35 102,97 1,98 104,22 0,94 103,66 0,94 105,35 4,59 6619,6 0,07 40,38 0,83 37,57 0,74 39,98 0,36 39,71 0,53 39,05 1,82 6627,8 0,07 24,19 0,57 21,98 0,45 23,17 0,26 23,20 0,49 24,07 1,12 6977,8 0,07 11,81 0,33 11,09 0,25 11,71 0,16 11,50 0,16 10,80 0,60 7413,9 0,08 54,25 1,24 49,5 1,24 52 0,73 51,80 0,8 54,56 2,47 7790,3 0,08 42,86 0,98 40,84 1,09 42,01 0,52 41,83 0,52 37,51 1,74 8578,5 0,09 14,13 0,29 13,51 0,35 13,95 0,21 13,89 0,21 - - 𝚺𝑰𝒌|�̅�𝑰𝒌 1017,7 1,2 917,4 1,1 1010,9 0,3 1006,9 0,5 983,3 1,8 Σ𝐼𝑘 và 𝜎𝐼𝑘 là tổng cường độ tương đối và trung bình sai số. Các giá trị trong Error! Reference source not found. được so sánh với các giá trị chuẩn trong thư viện số liệu cấu trúc hạt nhân ENSDF theo tiêu chuẩn u- score nhằm đánh giá độ tin cậy và độ chính xác của phương pháp được biểu diễn trên Hình 4.9. Hình 4.9. Đánh giá số liệu 36Cl theo tiêu chuẩn u-score. Từ Hình 4.9 nhận xét rằng phần lớn các giá trị thực nghiệm có u-score < 1,64 có nghĩa là giá trị phân tích không sai khác đáng kể so với giá trị chuẩn. Sai số cường độ tương đối trung bình lần lượt là 2,5% đối với công trình [3]; 2,0% đối với 24 công trình [18]; 0,9% đối với công trình [13]; 1,5% đối với ENSDF [11] và 4,8% đối với các số liệu của luận án. Tại năng lượng 7790,3 keV, số liệu của luận án nằm trong khoảng 1,96 < u-score < 2,58 sai lệch khoảng 10% so với số liệu đánh giá. Nguyên nhân là do ảnh hưởng của đỉnh thoát đơn của năng lượng 8310,2 keV là 7799,2 keV của 15N có trong mẫu nghiên cứu NH4Cl. Vì vậy cần có các phép đo với các mẫu không có thành phần N để đánh giá ảnh hưởng này. Sai số thực nghiệm của 36Cl trong thực nghiệm của luận án khoảng 5% chủ yếu là do sai số diện tích đỉnh các tia gamma tức thời (4,7%) và sai số hiệu suất ghi (sai số của nguồn chuẩn 3%). 4.3.2. Cường độ tương đối các tia gamma tức thời của hạt nhân 49Ti Phổ gamma tức thời của 49Ti từ phản ứng 48Ti(n, )49Ti bắt nơtron nhiệt được biểu diễn trên Hình 4.10. Hình 4.10. Phổ gamma tức thời từ phản ứng 48Ti(n, )49Ti. Bảng 4.10 chỉ ra các giá trị cường độ tương đối của các tia gamma tức thời từ phản ứng 48Ti(n, )49Ti của luận án và của các tác giả khác. Bảng 4.10. Cường độ tương đối của các tia gamma tức thời của 49Ti. E (keV) Sai số Révay [19] ENSDF [11] Luận án Ik Sai số Ik Sai số Ik Sai số 137,46 0,03 1,222 0,012 1,218 0,01 1,328 0,05 341,69 0,03 37,57 0,23 37,86 0,14 37,79 0,90 25 1381,72 0,03 100,0 0,5 100,0 0,4 100,0 0,85 1498,63 0,03 5,69 0,04 5,7 0,03 5,32 0,20 1585,95 0,03 11,67 0,08 11,78 0,06 11,72 0,28 1761,96 0,03 5,95 0,04 6,00 0,04 5,99 0,37 1793,47 0,03 2,9 0,03 2,928 0,024 2,5 0,33 2943,12 0,04 1,216 0,022 1,221 0,013 0,832 0,26 3026,76 0,04 2,67 0,04 2,674 0,024 2,93 0,27 3475,62 0,04 1,94 0,03 1,95 0,18 2,31 0,32 3733,75 0,05 1,59 0,04 1,612 0,018 1,63 0,27 3920,44 0,05 1,6 0,04 1,629 0,018 1,87 0,24 4881,32 0,05 5,56 0,06 5,59 0,05 5,57 0,45 4966,74 0,05 3,61 0,05 3,65 0,04 3,79 0,42 6418,38 0,07 34,1 0,4 34,3 0,3 34,4 0,95 6555,83 0,07 5,7 0,1 5,74 0,07 5,7 0,38 6760,06 0,07 51,4 0,6 51,8 0,5 52,6 1,10 𝚺𝑰𝒌|�̅�𝑰𝒌 275,652 0,113 274,388 0,136 276,322 0,450 Trong thực nghiệm này 17 vạch gamma đã được phân tích để xác định cường độ tương đối theo năng lượng chuẩn hóa 1381,72 keV. Số liệu thực nghiệm 49Ti của luận án và của tác giả Révay [19] cũng được so sánh với số liệu chuẩn ENSDF theo tiêu chuẩn u-score như biểu diễn ở Hình 4.11. Hình 4.11. Đánh giá số liệu 49Ti theo tiêu chuẩn u-score. Hình 4.11 cho thấy các giá trị thực nghiệm của luận án và của tác giả Révay có sự phù hợp tốt với u-score <1,64. Sai số cường độ tương đối trung bình lần lượt 26 là 1,3% đối với công trình [19], 1,3% đối với ENSDF [11] và 8,7% đối với các số liệu của luận án. Tại giá trị năng lượng 137,46 keV, số liệu của luận án nằm trong khoảng 1,96 < u-score < 2,58 sai lệch khoảng 9% so với số liệu đánh giá. Nguyên nhân chính là do năng lượng này trùng với năng lượng 139,2 keV của 75Ge gây ra do nơtron tán xạ đến đầu dò. Vì vậy thuật toán khớp và tách đỉnh tại năng lượng này sẽ dẫn đến sai số lớn ảnh hưởng đến kết quả tính toán. Nhận xét: Xác định thực nghiệm cường độ các tia gamma tức thời trên chùm nơtron nhiệt tại KS4 đối với các hạt nhân 36Cl và 49Ti với sai số <10% đã được thực hiện trên hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe hiệu suất ghi 58%. Các số liệu thực nghiệm của luận án có sự phù hợp tốt khi so sánh với số liệu chuẩn từ thư viện số liệu cấu trúc hạt nhân ENSDF khi được đánh giá theo tiêu chuẩn u-score (u- score <1,64). Tuy nhiên sai số thực nghiệm của phương pháp PGNAA tại lò Đà Lạt tương đối lớn từ 5  10%. Vì vậy giảm các sai số nêu trên bằng cách giảm phông gamma của hệ PGNAA nhằm nâng cao độ nhạy phân tích của các hạt nhân quan tâm như thiết lập hệ phổ kế triệt Compton (giảm phông chủ động) hoặc sử dụng các vật liệu chuyên dụng để tăng cường che chắn (giảm phông thụ động). KẾT LUẬN Với mục tiêu và nội dung đặt ra trong luận án, các kết quả thu được như sau: 1. Đã sử dụng công cụ tính toán mô phỏng tiên tiến MCNP để phát triển thành công hai chùm nơtron phin lọc 59 keV và 133 keV với độ sạch đạt > 92% và thông lượng nơtron đạt 3x105 và 5x105 n.cm-2.s-1 và đã tính toán lại các chùm nơtron 55 keV và 144 keV hiện có với năng lượng chính xác là 54 keV và 148 keV. Trên cơ sở đó tính toán bổ sung một số vật liệu phin lọc để nâng cao chất lượng các chùm nơtron với độ sạch đạt trên 98% phục vụ nghiên cứu đo đạc số liệu hạt nhân với độ chính xác tốt hơn trong thời gian tới. Các vật liệu sử dụng làm phin lọc đều là các vật liệu tự nhiên, có giá thành phù hợp với điều kiện thí nghiệm ở Việt Nam. Năng lượng, 27 độ phân giải và thông lượng của các chùm nơtron cũng đã được xác định thực nghiệm bằng hệ phổ kế prôton giật lùi LND-281 và kỹ thuật kích hoạt lá dò Au. 2. Phương pháp thay đổi cấu hình phin lọc (MMFB) được áp dụng thử nghiệm tại lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt đã cho kết quả tốt, mở ra hướng mới cho việc tạo thêm các chùm nơtron mới từ những phin lọc hiện có. 3. Đã thiết lập được một hệ đo nơtron kết nối với một hệ chuyển mẫu tự động. Hệ thiết bị vận hành ổn định và tin cậy. Đã hoàn thiện phương pháp đo và xử lý số liệu thực nghiệm tiết diện nơtron toàn phần bằng kỹ thuật đo truyền qua. 4. Đã tiến hành thực nghiệm đo tiết diện nơtron toàn phần của các vật liệu cấu trúc lò phản ứng bao gồm C, Nb, U trên các chùm nơtron phin lọc 24 keV, 54 keV, 59 keV, 133 keV, 148 keV. Các số liệu thực nghiệm thu được từ luận án với sai số <3% có sự phù hợp tốt với các giá trị từ thư viện đánh giá ENDF/B VII.1 và JENDL 4.0 và số liệu của các công trình công bố trước đây. Các số liệu thực nghiệm này rất có ý nghĩa cho các tính toán che chắn lò phản ứng. 5. Đã đo thực nghiệm phổ phát xạ gamma từ phản ứng bắt nơtron nhiệt của Cl và Ti nhằm xác định cường độ tương đối của các tia gamma tức thời năng lượng từ 0,1 ÷ 8 MeV. Số liệu này rất quan trọng trong việc đánh giá tổn hại vật liệu do bức xạ gamma năng lượng cao gây ra trong lò phản ứng. Số liệu của luận án đã được áo dụng thành công trong phân tích định lượng nguyên tố trong các mẫu địa chất và sinh học bằng phương pháp K0-PGNAA. 28 CÁC HƯỚNG NGHIÊN CỨU TIẾP THEO Với các kết quả đạt được trong luận án, nghiên cứu sinh đề xuất một số hướng nghiên cứu tiếp theo như sau: 1. Phát triển một số chùm nơtron mới như 2 keV, 7,5 keV, 13 keV, 75 keV, 275 keV... bằng phương pháp phin lọc nơtron truyền thống và bằng phương pháp MMFB nhằm mở rộng dải năng lượng cho các phép đo thực nghiệm số liệu hạt nhân. 2. Phát triển hệ đo nơtron trên cơ sở kỹ thuật số, có các chức năng phân biệt xung nơtron và gamma nhằm nâng cao khả năng đo ở vùng năng lượng nơtron dưới 20 keV. 3. Tính toán lý thuyết kết hợp số liệu đo thực nghiệm tiết diện nơtron toàn phần để xác định các tham số cộng hưởng nơtron trong vùng cộng hưởng không phân giải được. 4. Thiết lập cấu hình triệt Compton và tạo cặp cho hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò Ge-BGO tinh thể lớn phục vụ nghiên cứu số liệu hạt nhân bằng phương pháp PGNAA như tiết diện bắt bức xạ, bắt nơtron cộng hưởng hay nghiên cứu ứng dụng như phân tích định lượng hàm lượng các nguyên tố trong các đối tượng mẫu địa chất và sinh học. 29 DANH MỤC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ LIÊN QUAN 1. Anh, T. , Son, P. , Tan, V. , Khang, P. and Hoa, P. (2014), Characteristics of Filtered Neutron Beam Energy Spectra at Dalat Reactor, World Journal of Nuclear Science and Technology, 4, 96-102. doi: 10.4236/wjnst.2014.42015. 2. Son, P. , Tan, V. , Hoa, P. and Anh, T. (2014), Development of 24 and 59 keV Filtered Neutron Beams for Neutron Capture Experiments at Dalat Research Reactor, World Journal of Nuclear Science and Technology, 4, 59-64. doi:10.4236/wjnst.2014.42010. 3. Vuong Huu Tan, Pham Ngoc Son, Nguyen Nhi Dien, Tran Tuan Anh, Nguyen Xuan Hai, Progress of Filtered Neutron Beams Development and Applications at the Horizontal Channels No.2 and No.4 of Dalat Nuclear Research Reactor, Nuclear Science and Technology No1-2014, pp. 62-69. 4. T. T. Anh, P. N. Son, P. D. Khang, V. H. Tan, The quasi-monoenergetic neutron spectra for nuclear data measurements on filtered neutron beams at Dalat Research Reactor, Compendium of Neutron Beam Facilities for High Precision Nuclear Data Measurements, IAEA TECDOC-1743, 2014, pp. 54-64. 5. T. T. Anh, P. N. Son, V. H. Tan, P. D. Khang, Total neutron cross section measurements of 93Nb on filtered neutrons beams at Dalat Research Reactor, Proceedings of the Fifth AASPP Workshop on Asian Nuclear Reaction Database Development, Bhabha Atomic Research Centre, Mumbai, India, 22 – 24 September 2014, pp. 51-54. 6. T. T. Anh, P. N. Son, V. H. Tan, P. D. Khang, Measurement of total cross sections of Carbon and Uran on filtered neutrons beams of 54 keV and 148 keV at Dalat Research Reactor, Proceedings on the 3rd Academic Conference on Natural Science for Master and PhD Students from Asean Countries, Phnom Penh, Cambodia, 11 - 15 November, pp. 185-190. 7. V. H. Tấn, P. N. Sơn, T. T. Anh, H. H. Thắng, N. C. Hải, Tính toán các thông số đặc trưng phục vụ phát triển các dòng nơtron phin lọc mới tại lò phản ứng Đà Lạt, Tuyển tập Hội Nghị Khoa Học và Công Nghệ Hạt Nhân Toàn Quốc Lần VII, Đà Nẵng 30-31/8/2007. 8. V. H. Tấn, P. N. Sơn, T. T. Anh, N. C. Hải, Xác định cường độ tương đối các tia gamma tức thời từ phản ứng 35Cl(n, )36Cl and 48Ti(n, )49Ti trên dòng nơtron nhiệt, Tuyển tập Hội nghị Vật lý hạt nhân toàn quốc, Hà Nội 11-2005. 9. Vuong Huu Tan, Nguyen Nhi Dien, Pham Ngoc Son, Nguyen Canh Hai, Tran Tuan Anh, Differential Neutron Energy Spectrum Measurement at The Horizontal Channel No.4 of The Dalat Reactor, The 6th National Conference on Nuclear Science and Technology, VEAC, Dalat, Vietnam, Nov. 2005. 30 TÀI LIỆU THAM KHÀO 1 Vương Hữu Tấn và cộng sự (1995), Nghiên cứu ứng dụng các hiệu ứng tương tác của nơtron, gamma và các hạt mang điện được tạo ra trên các thiết bị đã có sẵn ở Việt Nam, Đề tài cấp nhà nước KC-09-08 (1995). 2 Aizawa O. (1986), Temperature dependence of total neutron cross sections in thermal and keV regions, Radiation Effects and Defects in Solids, 93, 225-28. 3 Coceva C., Brusegan A., and van der Vorst C. (1996), Gamma intensity standard from thermal neutron capture in 35Cl, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, 378, 511-14. 4 Filippov V. V. (1968), Measurements of structure of total neutron cross sections, Nuclear Data for Computations Seminar, ASS-68/17. 5 Grigoriev Y. V. (1983), Measurement of the average SIGMA-TOT and SIGMA-SCT cross-sections and resonance blocking-factors for the niobium, molybdenum and cadmium at neutron energy 24.4 keV, Conf. on Neutron Physics, 3, 139. 6 Grigoriev Y. V. (2002), Investigation of the 93Nb neutron cross section in the resonance energy range, International Nuclear Data Committee (International Atomic Energy Agency: Vienna (Austria), 2002), pp. 7-12. 7 Gritzay O. (2007), The total neutron cross section for natural carbon in the energy range 2 to 148 keV, Conference on Nuclear Data for Science and Technology, Nice, 1, 543. 8 Hien P. Z. (1992), Total neutron cross-section of U-238 as measured with filtered neutrons of 55 keV and 144 keV, INDC(NDS)-0256 (Vienna: 1992). 9 IAEA TECDOC 1743 (2014 ), Compendium of Neutron Beam Facilities for High Precision Nuclear Data Measurements. 10 Jain A., Chrien, R., Moore, J., Palevsky, H., (1965), Optical-model interpretation of average total neutron cross sections in the keV region, Phys. Rev., 137, B83--B89. 11 M.-M. Bé V.P. Chechev, R. Dersch, O.A.M. Helene, R.G. Helmer, M. Herman,, S. Hlaváč A. Marcinkowski, G.L. Molnár, A.L. Nichols, E. Schönfeld, V.R. Vanin, and Woods and M.J. (2007), Update of X ray and gamma ray decay data standards for detector calibration and other 31 applications, STI/PUB/1287, International Atomic Energy Agency, Vienna, Austria,, Volumes 1 and 2. 12 M.V.Bokhovko (1988), Measurement and analysis of transmissions and self-indication of the neutron radiation capture for U-238 in the energy range 5 - 110 keV, Vop. At.Nauki i Tekhn.,Ser.Yadernye Konstanty, 11. 13 Molnár G.L., Révay, Z., Belgya, T., (2004), Accurate absolute intensities for the 35Cl(n,) reaction gamma-ray standard, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section B Beam Interactions with Materials and Atoms, 213, 32–35. 14 Moreha R. Block R.C and Danon Y. (2006), Generating a multi-line neutron beam using an electron Linac and a U-filter, Nuclear Instruments and Methods, 562, 401-06. 15 Poenitz W. P. (1981), Total neutron cross sections of heavy nuclei, Nuclear Science and Engineering, 78, 333. 16 Poenitz W. P. (1983), Neutron total cross section measurements in the energy region from 47 keV to 20 MeV, (Argonne National Laboratory Reports, 1983). 17 Quality aspects of research reactor operations for instrumental neutron activation analysis, (2001), IAEA TECDOC 1218. 18 Raman S., Yonezawa C., Matsue H., Iimura H., and Shinohara N. (2000), Efficiency calibration of a Ge detector in the 0.1–11.0 MeV region, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A: Accelerators, Spectrometers, Detectors and Associated Equipment, 454, 389-402. 19 Révay Zs, Molnár G. L., Belgya T., Kasztovszky Zs, and Firestone R. B. (2001), A new gamma-ray spectrum catalog and library for PGAA, Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 248, 395-99. 20 Uttley C. A. (1966), Neutron strength function measurements in the medium and heavy nuclei, Nuclear Data For Reactors Conference, 1, 165. 21 Vertebnyi V. P. Murzin A. V., Pshenychnyi V. A. (1987), Filtered medium and thermal neutron beams and their use, Properties of neutron sources, IAEA - TECDOC-410 (Vienne: IAEA, 1987), p. 257. 22 Vertebnyy V. P. (14-18 Sep 1987), Total cross-section and average resonance parameters for U-238, International Conference on Neutron Physics (Kiev: 14-18 Sep 1987), p. 175. 32 23 Y. Danon R. C. Block, M. J. Rapp, F. J. Saglime, G. Leinweber, D. P. Barry, N. J. Drindak, J. G. Hoole (2009), Beryllium and graphite high-accuracy total cross-section measurements in the energy range from 24 to 900 keV, Nuclear Science and Engineering, 161, 321-30.